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韓宇JACS：無有機模板合成策略，實現(xiàn)活性鐵的最大化以促進甲烷選擇氧化

在水相中的選擇性氧化CH₄制備有價值的化學(xué)品，因其反應(yīng)條件溫和、工藝簡單而受到廣泛關(guān)注。作為研究最廣泛的催化劑，F(xiàn)e-ZSM-5具有較高的效能和選擇性，但使用傳統(tǒng)方法制備的Fe-ZSM-5活性中心數(shù)量有限，導(dǎo)致催化劑的甲烷轉(zhuǎn)化率較低。

基于此，阿卜杜拉國王科技大學(xué)(KAUST)韓宇課題組報道了一種簡便的無有機模板合成方法，與傳統(tǒng)合成方法相比，該方法能以更高的分散度將更多的鐵引入沸石骨架中。

具體而言，在Fe-ZSM-5的合成中是否使用四丙基銨(TPA，有機模板劑)對Fe在沸石骨架中的含量和形態(tài)有顯著的影響：與傳統(tǒng)的模板法制備的Fe-ZSM-5(Fe-Z5-C)相比，不使用TPA(Fe-Z5-TF)合成的Fe-ZSM-5具有更多的骨架Fe原子、更低的配位對稱性、更高的分散性和更強的遷移傾向性。因此，在將催化劑轉(zhuǎn)化為H型的煅燒過程中，F(xiàn)e-Z5-TF比Fe-Z5-C能產(chǎn)生更多的框架外鐵物種。

此外，與Fe-Z5-C產(chǎn)生多種框架外Fe物種(主要是雙核Fe)不同，F(xiàn)e-Z5-TF幾乎完全以[(H₂O)₂–Fe(III)–OH]²⁺的形式產(chǎn)生單核Fe物種，其對CH₄氧化具有高度活性，以上這些因素共同導(dǎo)致了Fe-ZSM-5合成中活性鐵中心數(shù)目的顯著增加。

性能測試結(jié)果顯示，當(dāng)在75°C的水中用0.5 M H₂O₂進行CH₄氧化反應(yīng)時，H型的Fe-Z5-TF(Fe-HZ5-TF)上的C₁氧化物產(chǎn)率高達109.4 mmol g_cat^?1h^?1，HCOOH選擇性為91.1%，活性比先前報道的在相似條件下的Fe-ZSM-5(19.9 mmol g_cat^?1h^?1)高5倍以上。此外，研究人員還探究了CH₄在單核鐵中心的活化以及隨后轉(zhuǎn)化為C₁氧化物。

結(jié)果表明，H₂O₂氧化單核鐵產(chǎn)生[(H₂O)₃-Fe(IV)═O]²⁺，這反過來又作為CH₄中C-H鍵均裂和自由基驅(qū)動的連續(xù)氧化轉(zhuǎn)化的催化活性中心。更總要的是，除了在產(chǎn)生活性鐵中心方面效率更高外，無有機模板合成比傳統(tǒng)合成更具成本效益和環(huán)境友善，因此非常適合大規(guī)模工業(yè)生產(chǎn)催化劑。

Maximizing Active Fe Species in ZSM-5 Zeolite Using Organic-Template-Free Synthesis for Efficient Selective Methane Oxidation. Journal of the American Chemical Society, 2023. DOI: 10.1021/jacs.2c13351

原創(chuàng)文章，作者：Gloria，如若轉(zhuǎn)載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.xiubac.cn/index.php/2023/10/11/fe8c329b83/

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