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在采用硫化物固態(tài)電解質(zhì)的全固態(tài)電池中，鋰金屬負(fù)極的利用受到了高倍率下與擴(kuò)散有關(guān)的枝晶生長(zhǎng)的阻礙。通過(guò)簡(jiǎn)單的溶液轉(zhuǎn)化合金反應(yīng)產(chǎn)生的原位鋰-金屬界面工程對(duì)于繞過(guò)Li⁰的自我擴(kuò)散限制具有吸引力。

然而，轉(zhuǎn)換反應(yīng)誘導(dǎo)（CRI）的夾層的特性與全固態(tài)鋰金屬電池（ASSLBs）中Li⁰的沉積行為之間沒(méi)有建立關(guān)聯(lián)。

圖1. 基于不同機(jī)制制備的CRI-合金保護(hù)鋰負(fù)極的表面化學(xué)路線示意

北京科技大學(xué)范麗珍等利用一套以Li_xAg_y為夾層的電化學(xué)表征實(shí)驗(yàn)，在不同的電池化學(xué)中，確定了ASSLB中的枝晶容忍度易受CRI-合金夾層的表面粗糙度和電子傳導(dǎo)性的影響。

具體而言，這項(xiàng)工作通過(guò)采用選定的氟代碳酸乙烯酯（FEC）溶劑取代二甲醚，將轉(zhuǎn)換反應(yīng)動(dòng)力學(xué)從典型的（去）溶劑化機(jī)制調(diào)整為吸附模型，以定制CRI-合金層的組成和表面均勻性。定制的CRI-合金層呈現(xiàn)出分層的梯度結(jié)構(gòu)，外層是光滑的富含有機(jī)物的層，內(nèi)層是由成分調(diào)節(jié)的富含無(wú)機(jī)物的層，主要由離子傳導(dǎo)的Li_xAg_y和電子絕緣的LiF組成。

圖2. 定制CRI-合金夾層調(diào)節(jié)的穩(wěn)定鋰沉積/剝離

綜合材料表征、電化學(xué)性能評(píng)估和模擬證實(shí)，重新設(shè)計(jì)的電極的無(wú)缺陷表面抑制了人工熱點(diǎn)的枝晶的優(yōu)先形成和生長(zhǎng)。同時(shí)，具有低鋰擴(kuò)散屏障的Li_xAg_y和具有電子阻斷特性的LiF的協(xié)同作用使得CRI-合金夾層下的鋰沉積無(wú)枝晶且密度高，在反復(fù)鋰沉積/剝離過(guò)程中保持穩(wěn)定和完整的界面。

因此，由于定制的CRI-合金夾層同時(shí)具有低表面粗糙度、低電子傳導(dǎo)率和低鋰擴(kuò)散阻擋，在鋰離子對(duì)稱電池中實(shí)現(xiàn)了1.7 mA cm^-2的超高臨界電流密度，并且在ASSLB中實(shí)現(xiàn)了0.3 C下經(jīng)過(guò)300次循環(huán)后保持82.7%的卓越循環(huán)穩(wěn)定性。

圖3. ANO-FEC-Li|SE|NCM622電池的性能

Tailoring Conversion-Reaction-Induced Alloy Interlayer for Dendrite-Free Sulfide-Based All-Solid-State Lithium-Metal Battery. Advanced Science 2023. DOI: 10.1002/advs.202300985

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