近年來,研究人員致力于設(shè)計具有高孔隙率和高效活性位點的催化劑。雖然使用基于旋轉(zhuǎn)圓盤電極(RDE)實驗的Co/Fe-N-C催化劑取得了很好的結(jié)果,但是實際燃料電池性能低于預(yù)期,可能是因為對催化劑層(CL)的理解不足。因此,催化劑設(shè)計應(yīng)綜合考慮CL性能,而不僅僅是固有活性。近日,以色列理工學院Dario R. Dekel、天津大學尹燕教授和張俊鋒講師(共同通訊作者)等人報道了通過仔細設(shè)計Co/Fe-ZIF前驅(qū)體,獲得了碳(C)網(wǎng)絡(luò)中具有高度分散的CoFe納米合金的Co/Fe-N-C,其具有良好穩(wěn)定性的高氧還原反應(yīng)(ORR)位點密度。通過關(guān)于動力學區(qū)的RDE實驗和具有復雜影響因素的單電池實驗(SCT),作者引入了半電池實驗(HCT)以更準確地評估Co/Fe-CL的質(zhì)量。基于不同電流密度范圍的多尺度研究(RDE、HCT和SCT)分析,對燃料電池應(yīng)用的ORR催化劑設(shè)計有了更全面的了解。通過在ZIF-8骨架前驅(qū)體中引入Co和Fe元素,熱解后得到了活性位點密度高的0.14Co0.01Fe-N-C ORR催化劑。此外,通過HCT測試,使用實際催化劑負載量和有效的氧氣傳輸,可以獲得更相關(guān)和準確的性能數(shù)據(jù)。特別是在燃料電池工作范圍(0.6-0.8 V)內(nèi),對比之前的ORR催化劑實驗,HCT顯示出更大的電流密度(超過100 mA cm-2)。0.14Co0.01Fe-N-C衍生的不含Pt族金屬的無PGM CL表出與最好的貴金屬催化劑(60 wt.%Pt/C,Johnson Matthey)相當?shù)拇呋阅?,在酸性和堿性環(huán)境中具有更好的穩(wěn)定性。由于對氯離子的催化活性和穩(wěn)定性有了更全面的了解,該工作可以指導燃料電池陰極催化劑的設(shè)計和評估程序。Multi-scale study on bifunctional Co/Fe-N-C cathode catalyst layers with high active site density for the oxygen reduction reaction. Appl. Catal. B Environ., 2021, DOI: 10.1016/j.apcatb.2021.120656.https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2021.120656.