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?海大Small: 富硫溶液體系合成相結(jié)CdS光催化實(shí)現(xiàn)高效光催化析氫

利用太陽能進(jìn)行光催化水分解制氫(PHE)是一種實(shí)現(xiàn)能源可持續(xù)發(fā)展的有效策略。同時，光催化劑作為光催化反應(yīng)的關(guān)鍵，提高其光吸收和電荷轉(zhuǎn)移能力能夠有效推動光催化析氫反應(yīng)的進(jìn)一步發(fā)展。

基于此，海南大學(xué)田新龍、吳道雄和劉雨昊等利用丁基二硫代氨基甲酸(BDCA)溶液法，成功合成了具有納米顆粒形貌的立方/六方相結(jié)CdS光催化劑(c-CdS/h-CdS)，其具有實(shí)現(xiàn)高效可見光PHE性能的巨大潛力。

具體而言，首先將Cd(OH)₂溶于BDCA溶液中，然后經(jīng)過干燥，退火等工藝制備出CdS光催化劑。由于BDCA溶液富含硫，因此在合成CdS光催化劑過程中不用引入額外的硫源，從而大大簡化了制作方法。

性能測試結(jié)果顯示，在可見光照射下，CdS光催化劑的PHE反應(yīng)速率達(dá)到7.294 mmol g^?1 h^?1，遠(yuǎn)遠(yuǎn)高于大多數(shù)已報道的相結(jié)CdS光催化劑。此外，BDCA法合成的相結(jié)CdS光催化劑具有較高的光穩(wěn)定性，其能夠進(jìn)行四個循環(huán)反應(yīng)而沒有發(fā)生明顯的性能衰減。

基于實(shí)驗(yàn)結(jié)果和理論計算研究，利用BDCA合成的相結(jié)CdS光催化劑的優(yōu)異PHE性能可以歸因于光催化劑中具有大量的c-CdS/h-CdS相結(jié)合區(qū)域，以及相結(jié)合區(qū)域具有許多高活性HER活性位點(diǎn)。相應(yīng)的反應(yīng)機(jī)理為：在光照射下，由于c-CdS的導(dǎo)帶位置較高，其導(dǎo)帶中的光生電子可遷移到h-CdS導(dǎo)帶；當(dāng)光生電子通過相結(jié)區(qū)時，活性S位點(diǎn)會捕獲這些遷移的光生電子，從而實(shí)現(xiàn)有效的HER。

此外，由于相結(jié)的形成，可以實(shí)現(xiàn)光生電子-空穴對的分離和抑制復(fù)合。總的來說，光催化劑中有大量的相結(jié)區(qū)且相結(jié)區(qū)有豐富的活性中心，使得光催化劑能夠有效地捕獲光生電子以用于HER，導(dǎo)致相結(jié)CdS光催化劑具有優(yōu)異的PHE性能。

Synthesis of Phase Junction Cadmium Sulfide Photocatalyst under Sulfur-Rich Solution System for Efficient Photocatalytic Hydrogen Evolution. Small, 2023. DOI: 10.1002/smll.202207623

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