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無金屬電催化劑是析氧反應（OER）活性材料的一個主要分支，但它們過度依賴功能化的共軛碳材料，極大的限制了對潛在高效碳質(zhì)電催化劑的篩選。

基于此，澳大利亞悉尼大學趙慎龍教授和裴增夏、美國波多黎各大學陳中方教授（共同通訊作者）等人報道了一種介觀結(jié)構(gòu)聚丙烯酸酯（PANa）水凝膠電催化劑，其可以提供優(yōu)異的OER活性，與基準IrO₂催化劑在堿性電解質(zhì)中相當，同時具有高耐久性和在各種pH環(huán)境中的良好適應性。在過電位為316 mV下，基于PANa的最佳電極提供了10 mA cm^?2的OER電流密度，同時具有42 mV dec^?1的小Tafel斜率和出色的耐久性。

通過對PANa分子進行DFT計算，作者研究了PANa水凝膠作為OER電催化劑的可行性。通過繪制特定電位下的自由能圖發(fā)現(xiàn)，在理論電位為1.23 V時，除*O的形成外，OER的所有步驟在熱力學上都是有利的，表明第二步（步驟II，即*OH→*O）是OER的速率決定步驟（RDS）。當電位增加到1.48 V時，這一步變得有利，表明PANa對OER只有250 mV的小過電位。對于裸PANa水凝膠，催化OER需要約390 mV的中等過電位，*OH的初始吸附（步驟I）為RDS。DFT計算表明，PANa水凝膠理論上是一種非?；钴S的OER電催化劑。

DFT計算表明，PAM水凝膠需要480 mV的過電位，可能是由于末端酰胺基團中碳原子的正電荷較少。ATR-IR光譜顯示，HPAM樣品中-CONH₂基團到-COO?基團的特征峰的演化。對比原始的CC-PAM電極，CC-HPAM電極的OER活性大大提高。逐漸增強的活性進一步證明-COO?基團是OER更活躍的位點，也表明通過調(diào)整聚合物化學結(jié)構(gòu)開發(fā)高效水凝膠基OER電催化劑的巨大潛力。

A polymeric hydrogel electrocatalyst for direct water oxidation. Nat. Commun., 2023, DOI: 10.1038/s41467-023-36532-x.

https://doi.org/10.1038/s41467-023-36532-x.

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Nature子刊：PANa電催化劑用于直接水氧化

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