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不良應(yīng)力導(dǎo)致的差界面穩(wěn)定性和循環(huán)性能不足阻礙了硅微粒（μSi）作為下一代高能量密度鋰離子電池負(fù)極材料的商業(yè)應(yīng)用。

圖1. 聚合物設(shè)計(jì)及作用示意

北京化工大學(xué)劉棟等通過將聚丙烯酸的剛度和羧基丁腈橡膠的柔軟度進(jìn)行耦合，設(shè)計(jì)了一種概念新穎的物理化學(xué)雙交聯(lián)導(dǎo)電聚合物網(wǎng)絡(luò)，該網(wǎng)絡(luò)還通過引入高度支化的單寧酸作為物理交聯(lián)劑獲得多個(gè)氫鍵。

當(dāng)Si顆粒在鋰化過程中膨脹時(shí)，高彈性橡膠鏈段和多個(gè)氫鍵通過有序的氫鍵斷裂和折疊的分子鏈滑動(dòng)來緩沖劇烈的應(yīng)力，從而穩(wěn)定電極界面并增強(qiáng)循環(huán)穩(wěn)定性。

圖2. 基于不同粘結(jié)劑的硅負(fù)極的電化學(xué)性能

正如預(yù)期的那樣，所得電極（μSi/PTBR）在2 A g^?1下的循環(huán)中，從第19次的2027.9 mAh g^?1到第200次的1945.7 mAh g^–1，提供了前所未有的高容量保持率～97%。同時(shí)，這種獨(dú)特的應(yīng)力耗散策略也適用于穩(wěn)定SiO_x負(fù)極，其在1.5 A g^?1下的1000次循環(huán)中，每循環(huán)的容量損失低得多，約為0.012%。

此外，原子力顯微鏡分析和有限元模擬揭示了物理化學(xué)雙交聯(lián)導(dǎo)電聚合物網(wǎng)絡(luò)優(yōu)異的應(yīng)力分布能力。總體而言，這項(xiàng)工作為能量密集型電池的實(shí)用高容量負(fù)極提供了一種有效的能量耗散策略。

圖3. 導(dǎo)電聚合物網(wǎng)絡(luò)的應(yīng)力分布能力和鋰化過程中μSi/PTBR的演變

Physicochemical Dual Crosslinking Conductive Polymeric Networks Combining High Strength and High Toughness Enable Stable Operation of Silicon Microparticles Anodes. Advanced Materials 2023. DOI: 10.1002/adma.202301320

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