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滑鐵盧大學(xué)李玉寧AFM：通過(guò)搖椅配位化學(xué)釋放LiFePO4的容量潛力

使用橄欖石型磷酸鐵鋰（LiFePO₄，LFP）作為正極材料的鋰離子電池（LIBs）廉價(jià)、安全、耐用且環(huán)保，但其實(shí)際容量（120~160 mAh g^-1）和理論容量（170 mAh g^-1）之間仍有相當(dāng)大的差距。

在此，加拿大滑鐵盧大學(xué)李玉寧教授等人報(bào)告了一種新策略，即所謂的“搖椅”配位化學(xué)以增強(qiáng)Li⁺擴(kuò)散并釋放LFP正極材料的潛在容量。具體而言，作者使用了一種簡(jiǎn)單且低成本的醋酸鋅二乙醇胺配合物（Zn(OAc)₂·DEA）作為L(zhǎng)FP電極中的粘結(jié)劑。

基于NMR和FT-IR結(jié)果，作者發(fā)現(xiàn)DEA中的N原子在放電狀態(tài)的Zn²⁺和充電狀態(tài)的Fe³⁺之間“搖擺”，因?yàn)榕湮绘I強(qiáng)度的順序?yàn)?Fe³⁺-N > Zn²⁺-N > Fe²⁺-N。

DFT結(jié)果表明，LFP表面帶隙變窄且Li⁺在（010）表面或附近沿[010]方向擴(kuò)散的活化能壘大大降低，這分別促進(jìn)了電子導(dǎo)電和Li⁺擴(kuò)散。

圖1. DFT計(jì)算研究DEA對(duì)LFP的影響

因此，Zn(OAc)₂·DEA基LFP電極在0.2C時(shí)達(dá)到了169 mAh g^-1的高容量（接近理論值），并獲得了優(yōu)異的循環(huán)性能和低容量衰減率（在5C下超過(guò)1500次循環(huán)中每循環(huán)僅衰減0.03%），與基于聚偏二氟乙烯 (PVDF) 的LFP電極相比是顯著的改進(jìn)。

此外，Zn(OAc)₂·DEA基LFP電極是由環(huán)境友好的“綠色”溶劑，即水和乙醇的混合物 (體積比為3:1) 制備，因此還可以顯著降低電極制造成本。這種新化學(xué)物質(zhì)也可能適用于其他含有過(guò)渡金屬的電極材料，以實(shí)現(xiàn)更高的電池性能。

圖2. Zn(OAc)₂·DEA基LFP電極的電化學(xué)性能

Unleash the Capacity Potential of LiFePO₄ through Rocking-Chair Coordination Chemistry, Advanced Functional Materials 2021. DOI: 10.1002/adfm.202108692

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