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與本體不同，水的氫鍵網(wǎng)絡(luò)在水界面處中斷，因此化學(xué)反應(yīng)在水界面以與本體不同的方式發(fā)生。水上化學(xué)通過(guò)表面活性劑單層輔助界面合成(SMAIS)可生成高度結(jié)晶的功能性二維材料。然而，水上反應(yīng)機(jī)理的細(xì)節(jié)仍未得到解決。

德國(guó)馬普高分子所Mischa Bonn和Yuki Nagata、德累斯頓工業(yè)大學(xué)馮新亮和董人豪等人通過(guò)使用原位表面特定振動(dòng)技術(shù)跟蹤準(zhǔn)二維聚苯胺膜生成過(guò)程，闡明了SMAIS期間聚合反應(yīng)如何在水表面發(fā)生。

Chem: 水上化學(xué)的實(shí)時(shí)研究：表面活性劑單層輔助結(jié)晶準(zhǔn)二維聚合物的生長(zhǎng)

該研究使用表面特異性SFG光譜以及AIMD模擬探索了界面聚合反應(yīng)，發(fā)現(xiàn)ANIH⁺分子通過(guò)靜電相互作用在帶負(fù)電荷的表面活性劑單層附近積累。ANIH⁺分子轉(zhuǎn)化為陽(yáng)離子中間體，其中=NH₂基團(tuán)促進(jìn)界面處的聚合反應(yīng)，并在反應(yīng)開始后2-3小時(shí)內(nèi)產(chǎn)生強(qiáng)有序，該過(guò)程導(dǎo)致高度結(jié)晶和導(dǎo)電的聚合物薄膜。

不同設(shè)計(jì)的水界面的比較表明，中間物質(zhì)可以通過(guò)帶負(fù)電荷的表面活性劑頭基在界面處積累和排序，從而促進(jìn)高度結(jié)晶的導(dǎo)電聚苯胺膜的形成。該研究結(jié)果證明了界面電場(chǎng)和靜電相互作用對(duì)于受控水上化學(xué)的重要性。

此外，該研究將合成的結(jié)晶PANI薄膜的質(zhì)量與表面單層產(chǎn)生的凈表面電荷相關(guān)聯(lián)。了解靜電相互作用對(duì)界面聚合的影響為合理設(shè)計(jì)SMAIS方法的表面活性劑鋪平了道路，使研究人員能夠開發(fā)具有定制特性的結(jié)晶聚合物。

此外，當(dāng)前的原位SFG技術(shù)與光譜模擬為揭示水上化學(xué)反應(yīng)提供了獨(dú)特的解決方案。

Real-Time Study of On-Water Chemistry: Surfactant Monolayer-Assisted Growth of a Crystalline Quasi-2D Polymer. Chem, 2021. DOI:10.1016/j.chempr.2021.07.016

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