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電化學(xué)析氯反應(yīng)(CER)是氯堿工藝中用于生產(chǎn)Cl₂、ClO^–和Cl₂-中間體的關(guān)鍵陽極反應(yīng)。盡管基于Ru的混合金屬氧化物長期以來一直被用作CER催化劑，但由于競爭性析氧反應(yīng)(OER)，它們存在選擇性差的問題。

為了克服這個(gè)缺點(diǎn)，蔚山國立科學(xué)技術(shù)學(xué)院Sang Hoon Joo和杜伊斯堡-埃森大學(xué)Kai S. Exner開發(fā)了一種新的CER催化劑，它由碳納米管上原子分散的Pt-N₄位點(diǎn)(Pt₁/CNT)組成。

ACS Catalysis：用于析氯反應(yīng)的原子分散Pt催化劑: 動(dòng)力學(xué)和機(jī)制的電位相關(guān)轉(zhuǎn)換

在這項(xiàng)研究中，科研人員證明了催化活性Pt-N₄位點(diǎn)可以由H₂PtCl₆·6H₂O構(gòu)建，或是通過離子液體通過自下而上(Pt₁/CNT(Cl))和Pt-卟啉驅(qū)動(dòng)的自上而下的方法(Pt₁/CNT(P))。

Pt₁/CNT(Cl)和Pt₁/CNT(P)兩種催化劑都表現(xiàn)出優(yōu)異的CER活性和優(yōu)異的選擇性，證明了Pt₁/CNT對(duì)CER的普適性。

電化學(xué)和原位X射線吸收光譜分析表明，Pt₁/CNT催化劑在低過電位狀態(tài)下顯示出~1.8的反應(yīng)級(jí)數(shù)，其中Volmer步驟與速率決定步驟(RDS)相協(xié)調(diào)。

另外，在高過電位區(qū)域，Pt₁/CNT上的CER具有較低的反應(yīng)級(jí)數(shù)，RDS轉(zhuǎn)換到Heyrovsky步驟。這些前所未有的動(dòng)力學(xué)見解與具有相反順序的RDS的氧化物基CER催化劑明顯不同。

General Efficacy of Atomically Dispersed Pt Catalysts for the Chlorine Evolution Reaction: Potential-Dependent Switching of the Kinetics and Mechanism. ACS Catalysis, 2021. DOI: 10.1021/acscatal.1c03893

原創(chuàng)文章，作者：Gloria，如若轉(zhuǎn)載，請(qǐng)注明來源華算科技，注明出處：http://www.xiubac.cn/index.php/2023/10/11/a6c1b07453/

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