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復(fù)旦熊煥明SmartMat：碳點交聯(lián)凝膠聚合物電解質(zhì)助力無枝晶長壽命鋰金屬電池！

具有極高能量密度的鋰金屬電池（LMBs）在儲能設(shè)備中具有若干優(yōu)勢。然而，枝晶的不可控生長和易燃的液態(tài)電解液（LEs）經(jīng)常會造成安全事故。全固態(tài)電池似乎是最終的選擇，但無溶劑電解質(zhì)通常面臨室溫下導(dǎo)電性的失敗。因此，具有簡單制造工藝和高離子導(dǎo)電性的凝膠聚合物電解質(zhì)（GPEs）被認(rèn)為是解決目前困難最具競爭力的候選者。

復(fù)旦大學(xué)熊煥明等通過聚乙二醇（PEG）和碳點（CDs）之間的酯化和酰胺化反應(yīng)設(shè)計了一種聚合物網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)。

圖1 材料制備及表征

CDs作為一種具有特殊結(jié)構(gòu)和多種功能的新型碳材料，在電池、超級電容器和其他電化學(xué)儲能設(shè)備中表現(xiàn)出良好的性能。一般來說，CD大多被用作電極材料，而它們在電解質(zhì)中的應(yīng)用卻鮮有報道。

長期以來，CD被認(rèn)為是電子導(dǎo)體，不能在電解質(zhì)中使用以避免短路。然而，大多數(shù)采用自下而上策略從小分子中制造的CD具有無定形結(jié)構(gòu)，外面有絕緣的有機基團。一些先驅(qū)研究已經(jīng)證實了CD在聚合物電解質(zhì)中的積極作用。鑒于此，作者通過交聯(lián)聚乙二醇（PEG）和CD合成了一個新的網(wǎng)絡(luò)。在與聚偏氟乙烯（PVDF）和一些LEs結(jié)合后，所制備的PEG-CD復(fù)合電解質(zhì)（PCCEs）在室溫下顯示出5.5 mS/cm的高離子電導(dǎo)率和0.71的離子轉(zhuǎn)移數(shù)，以及良好的柔韌性和熱穩(wěn)定性。

圖2 半電池性能

PEG-CDs不僅降低了PVDF基體的結(jié)晶度，產(chǎn)生了連續(xù)的無定形導(dǎo)電區(qū)域，而且還提供了一個穩(wěn)定的框架，具有良好的機械、熱和電化學(xué)性能。此外，這種PCCEs具有較高的離子轉(zhuǎn)移數(shù)，促進了穩(wěn)定的SEI的形成，從而促進了負(fù)極上的均勻離子沉積，并同時抑制了鋰枝晶的產(chǎn)生。

結(jié)果，在室溫下的長時間循環(huán)中，LPF/PCCE/Li和LiCoO₂/PCCE/Li電池的循環(huán)穩(wěn)定性都得到較大提升。PCCEs的良好性能和低成本使它們成為未來LMB的GPEs/隔膜有希望的候選者。

圖3 全電池性能

Carbon dots crosslinked gel polymer electrolytes for dendrite-free and long-cycle lithium metal batteries. SmartMat 2022. DOI: 10.1002/smm2.1121

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