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隨著世界經(jīng)濟的快速發(fā)展，消耗了大量的化石燃料和非環(huán)境友好型能源，造成了不可避免的全球氣候問題。尋求和開發(fā)新的可持續(xù)的綠色能源系統(tǒng)和存儲技術策略越來越受到關注。氫氣被認為是一種零污染的可燃氣體，其中電解水制氫被認為可以使可再生資源能夠持續(xù)大規(guī)模儲存和工業(yè)利用。

一般來說，電解水包括兩個半反應，分別為發(fā)生在陽極和陰極的析氧反應(OER)和析氫反應(HER)。它們都是非自發(fā)反應，因此需要高效的電催化劑來降低反應的過電位。通常，Ir/Ru氧化物和Pt被廣泛應用于OER和HER，遺憾的是，貴金屬的稀缺性、高成本和較差的穩(wěn)定性阻礙了其大規(guī)模和可持續(xù)性。

因此，基于單原子催化劑的優(yōu)異性能，上海電力大學吳江和劉永生以及加拿大滑鐵盧大學陳忠偉(共同通訊)等人將單原子Co錨定在N摻雜碳納米盒中(Co@CNB-N₄)作為高效的雙功能電催化劑，用于堿性/酸性電解質中的全水解。

?吳江/劉永生/陳忠偉Chem. Eng. J：Co單原子立大功！實現(xiàn)高效全水解！

根據(jù)化學組成、微觀結構和理論計算，在制備的樣品中，4N配位的Co@CNB-N₄在堿性介質中具有最好的HER催化性能?；诖?，測試了一系列制備的催化劑(Co@CNB-N₄，Co@CNB，CNB-N₄)，包括貴金屬催化劑(Pt/C，20wt%)在堿性電解質中的HER催化活性。Co@CNB-N₄比其他制備的催化劑表現(xiàn)出更好的HER催化活性，僅需要45 mV、85 mV和163 mV即可分別達到10、20和50 mA cm^-2的電流密度。即使與催化劑Pt/C相比，Co@CNB-N₄也表現(xiàn)出非常優(yōu)異的HER催化性能。

值得注意的是，沒有Co的CNB-N₄的HER催化活性較低，主要是由于聚合材料暴露出的活性位點有限，進一步說明了分散的單原子Co作為活性中心在HER催化過程中的重要作用。為了直觀地評估Co@CNB-N₄的雙功能電催化性能，隨后測試了該催化劑在堿性電解質中的OER催化性能。Co@CNB-N₄具有出色的OER催化性能，在電流密度為10 mA cm^-2時，其過電位僅為250 mV，遠低于Co@CNB(～345 mV)和CNB-N₄(～467 mV)，甚至優(yōu)于貴金屬基RuO₂(～316 mV)，這在最近報道的過渡金屬基OER電催化劑中也是極好的。

更重要的是，由Co@CNB-N₄組成的雙電極系統(tǒng)在電壓為1.59 V時就可以達到10 mA cm^-2的電流密度，分別比Co@CNB||Co@CNB、CNB-N₄||CNB-N₄、RuO₂||Pt/C低0.151、0.388、0.095 V。

通過密度泛函理論計算研究了Co原子對所制備的Co@CNB-N₄催化劑的催化機理和對催化劑本征活性的影響。Co@CNB-N_x的態(tài)密度投影表明，在費米能級附近，Co@CNB-N₄比其他Co@CNB-N_x具有更高的態(tài)密度，這表明Co@CNB-N₄的電子轉移和電導率大大提高。此外，通過計算進一步得知，所有引入Co單原子的催化劑都比沒有Co元素的催化劑表現(xiàn)出更好的H和OH結合能力，而Co@CNB-N_x對H和OH的吸附能力隨著配位N的增加而增加。

更吸引人的是，Co@CNB-N₄對水的吸附能力最強，并且在Co@CNB-N₄界面，H₂O解離成H和OH的反應能壘僅為0.3 eV，表明N的引入量對堿性介質中H₂O的解離有顯著貢獻。更重要的是，Co@CNB-N₄(~-0.07 eV)具有比其它催化劑更低的H^*吸附自由能(ΔG_H*)。此外，在這項工作中，Co原子的存在直接促進了pyrr(吡咯)-N的形成，從而促進了HER和OER過程，因為OH^*和H^*的最佳吸附位點分別是Co和pyrr-N。綜上所述，這項工作提供了一種有效的方案，成功地設計出具有合理配位的單原子催化劑，能夠用于HER和OER。

Cobalt single atom anchored on N-doped carbon nanoboxes as typical single-atom catalysts (SACs) for boosting the overall water splitting, Chemical Engineering Journal, 2023, DOI: 10.1016/j.cej.2023.141435.

https://doi.org/10.1016/j.cej.2023.141435.

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