美國陸軍實(shí)驗(yàn)室許康教授/Oleg Borodin、喬治梅森大學(xué)駱超以及北卡羅來納大學(xué)Lin Ma等人在PNAS上發(fā)表最新成果，Highly reversible Zn metal anode enabled by sustainable hydroxyl chemistry，使用甲醇（MeOH）來改變電解質(zhì)和SEI的溶劑結(jié)構(gòu)，來優(yōu)化鋅電的性能。在這里，作者介紹了一類非水系但含質(zhì)子的電解質(zhì)，以及相關(guān)的羥基界面化學(xué)。這些基于醇的電解質(zhì)，如MeOH，是可再生溶劑，可以通過細(xì)菌從甲烷中高效生成。與許多溶劑一樣，Zn2+溶劑化結(jié)構(gòu)可以通過調(diào)節(jié)MeOH中Zn鹽的濃度來調(diào)節(jié)，本文使用的是Zn(OTf)2，從而影響離子配位程度和OTf–陰離子分解。作者測試了不同溶劑/鹽比例的電解液，MeOH和Zn(OTf)2摩爾比為111:1, 23:1和14:1。盡管觀察到鹽濃度引起的SEI化學(xué)成分和厚度的差異，所有這些電解質(zhì)在室溫下都具有非凡的鋅可逆性，每次循環(huán)利用50%的鋅，仍能實(shí)現(xiàn)>99.5%的高CE，并且即使在激進(jìn)的循環(huán)條件下(2.5 mA cm-2, 2.5 mAh cm-2)測試時(shí)長大于1800小時(shí)，也沒有電池短路行為。這清楚地表明，醇溶劑在確保高鋅可逆性方面發(fā)揮了關(guān)鍵作用，并且使用的電解液中，鹽的濃度低，具有成本優(yōu)勢。這項(xiàng)工作還建立了支持高效鍍鋅/剝離的初始基準(zhǔn)，每個(gè)循環(huán)的鋅利用率遠(yuǎn)遠(yuǎn)超過最先進(jìn)的鋅電解液，特別是包括其他含醇但仍然是水系的電解質(zhì)。除了降低鹽的成本外，稀釋的電解液還提供了良好的傳輸特性，即使在-40°C的極端溫度下，也支持鋅的高可逆性(鋅利用率20%，CE>99.5%)。這些結(jié)果為利用局部分子間相互作用、體相傳輸特性和界面化學(xué)之間的相關(guān)性來實(shí)現(xiàn)低成本、可持續(xù)和高性能的電池化學(xué)開辟了另一個(gè)方向。
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