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今日Nature!追光吧!自組裝

自發(fā)形成的有序結(jié)構(gòu),即,自組裝,在自然界中普遍存在。目前,已在不同長(zhǎng)度尺度下觀察到,涵蓋了原子和分子系統(tǒng)到微尺度的物體和生命物質(zhì)。通常,分子和生物系統(tǒng)的自有序,涉及短程疏水和范德華相互作用。
在此,來自瑞典查爾姆斯理工大學(xué)的Timur O. Shegai等研究者,介紹了一種基于卡西米爾引力在水溶液中帶電金屬納米片之間產(chǎn)生的斥力共同作用的微尺度自組裝方法。相關(guān)論文以題為“Tunable self-assembled Casimir microcavities and polaritons”于2021年09月08日發(fā)表在Nature上。
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1948年,卡西米爾闡明了真空中完美導(dǎo)體的兩個(gè)平行不帶電板之間的引力的性質(zhì),這些力后來就以他的名字來命名。這些力,即使在沒有任何外部影響的情況下也存在,而且由于零點(diǎn)場(chǎng)波動(dòng)的結(jié)果,即使在零溫度下也會(huì)出現(xiàn)。與卡西米爾的工作并行的是,一種膠體穩(wěn)定性的相關(guān)理論—所謂的DLVO理論(以Derjaguin, Landau, Verwey和Overbeek命名)——也隨之提出來。這一理論的主要包括:引力范德華(vdW)和斥力靜電力。在水溶液中,后者由雙層電勢(shì)和Debye-Hückel的屏蔽長(zhǎng)度(κ-1)來表征。隨后,Lifshitz及其同事證明了卡西米爾和vdW力量之間的深層內(nèi)在關(guān)系,并將其擴(kuò)展到真實(shí)媒介的適用性。歷史上普遍認(rèn)為,vdW相互作用與短程分離距離有關(guān),而卡西米爾力與遠(yuǎn)程距離有關(guān)。
在此,研究者利用金納米片膠體體系中卡西米爾靜電相互作用的結(jié)合,實(shí)現(xiàn)了在水溶液室溫下的自組裝以及可調(diào)微腔。該系統(tǒng)的相互作用圖與DLVO類似,區(qū)別在于近場(chǎng)vdW相互作用被完全延遲的卡西米爾電勢(shì)所取代(圖1b)。與通常的短程vdW力不同,遠(yuǎn)程Casimir相互作用需要精確的延遲效應(yīng),以及合適的納米薄片幾何參數(shù)(厚度遠(yuǎn)遠(yuǎn)小于橫向范圍),從而使得系統(tǒng)在長(zhǎng)分離距離時(shí)實(shí)現(xiàn)穩(wěn)定平衡,并在可見光譜范圍獲得光學(xué)Fabry–Pérot共振。
因此,該系統(tǒng)形成了一個(gè)自組裝且具有基本模式的光學(xué)Fabry-Pérot微腔,在可見范圍內(nèi)(遠(yuǎn)程分離距離約100-200納米)和可調(diào)諧的平衡配置。此外,通過在微腔區(qū)域放置激子材料,研究者可以實(shí)現(xiàn)混合的光-物質(zhì)態(tài)(偏振態(tài)),其性質(zhì),如耦合強(qiáng)度和本征態(tài)組成,可以通過溶液中配體分子的濃度光壓實(shí)時(shí)控制。這些卡西米爾微腔,以作為各種應(yīng)用的敏感和可調(diào)諧平臺(tái),包括光力學(xué)、納米機(jī)械和腔誘導(dǎo)極化化學(xué)等等。

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圖1. 自組裝微腔系統(tǒng)及其運(yùn)行背后的物理機(jī)制

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圖2. 自組裝三聚腔

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圖3. 納米薄片靜態(tài)鏡結(jié)構(gòu)中的自組裝空腔和極化子的形成

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圖.4 主動(dòng)可調(diào)微腔和極化子
綜上所述,研究者通過卡西米爾引力和排斥靜電相互作用的聯(lián)合作用,提出了一個(gè)光學(xué)微腔和極化子的自組裝平臺(tái)。可調(diào)諧微腔在垂直和橫向方向上都高度穩(wěn)定,并在可見光譜范圍內(nèi)表現(xiàn)出明顯的光學(xué)共振。Leq的標(biāo)準(zhǔn)偏差在室溫下小至1.6 nm,約為平衡腔厚度的1%。長(zhǎng)期的空腔穩(wěn)定性也是值得注意的,因?yàn)橹灰鼈儽槐O(jiān)測(cè)(數(shù)周),共振就會(huì)保持不變。
該平臺(tái),不僅可以實(shí)現(xiàn)普通的Fabry-Pérot微腔,還可以實(shí)現(xiàn)具有復(fù)雜模態(tài)結(jié)構(gòu)的垂直多鏡聚集體,以及當(dāng)腔體與激子材料(如WSe2)相互作用時(shí)的極化態(tài)的原理證明實(shí)現(xiàn)。利用周期性變化的激光對(duì)系統(tǒng)進(jìn)行調(diào)制,可以主動(dòng)控制系統(tǒng)的極化本征態(tài),使系統(tǒng)處于強(qiáng)耦合狀態(tài)。這些發(fā)現(xiàn),為探索自組裝卡西米爾微腔作為光力學(xué)、納米機(jī)械、極化化學(xué)和其他有前景的腔誘導(dǎo)應(yīng)用的敏感和可調(diào)諧平臺(tái)提供了可能性。更普遍地說,研究者的方法,擴(kuò)展了可用的自組裝方法的工具箱。
文獻(xiàn)信息
Munkhbat, B., Canales, A., Kü?ük?z, B. et al. Tunable self-assembled Casimir microcavities and polaritons. Nature 597,214–219 (2021). https://doi.org/10.1038/s41586-021-03826-3

原文鏈接:

https://www.nature.com/articles/s41586-021-03826-3#citeas

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