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中科院畢迎普Appl. Catal. B.: 超薄BiOCl表面原子和電子結(jié)構(gòu)的動(dòng)態(tài)變化促進(jìn)光催化CO2還原

中科院畢迎普Appl. Catal. B.: 超薄BiOCl表面原子和電子結(jié)構(gòu)的動(dòng)態(tài)變化促進(jìn)光催化CO2還原
超薄層狀半導(dǎo)體常被應(yīng)用于各種光催化反應(yīng),而它們在反應(yīng)過程中的表面結(jié)構(gòu)變化卻很少被關(guān)注。
中國科學(xué)院畢迎普團(tuán)隊(duì)首次探索了超薄BiOCl表面原子和電子結(jié)構(gòu)的動(dòng)態(tài)變化,這為從根本上理解與相比于CO2還原的顯著活性增強(qiáng)提供了新的見解。
中科院畢迎普Appl. Catal. B.: 超薄BiOCl表面原子和電子結(jié)構(gòu)的動(dòng)態(tài)變化促進(jìn)光催化CO2還原
作者結(jié)合SI-XPS和SI-XRD技術(shù),在光激發(fā)下對超薄BiOCl納米片的表面原子和電子結(jié)構(gòu)動(dòng)態(tài)變化進(jìn)行檢測。
結(jié)果表明BiOCl納米片暴露的{001}面端接Cl原子,而不是O原子。由于超薄結(jié)構(gòu)和弱結(jié)合力,表面Cl原子向外遷移導(dǎo)致形成多價(jià)態(tài)的Bi、Cl和O原子,并在晶格層中形成相關(guān)的Cl-O和Bi-O鍵收縮。
中科院畢迎普Appl. Catal. B.: 超薄BiOCl表面原子和電子結(jié)構(gòu)的動(dòng)態(tài)變化促進(jìn)光催化CO2還原
在光激發(fā)下,表面Cl原子的回落導(dǎo)致晶格相中Bi-Cl和Bi-O鍵的伸長,并伴隨著多價(jià)Bi、Cl 和O原子的消失,以及激發(fā)態(tài)下超薄BiOCl納米片的晶體膨脹。
受益于上述結(jié)構(gòu)變化,在沒有犧牲試劑和助催化劑的情況下,超薄BiOCl 納米片表現(xiàn)出優(yōu)異的光催化活性(~21.36 μmol g-1 h-1)和對CO2的選擇性還原為CO。
Unveiling the activity origin of ultrathin BiOCl nanosheets for photocatalytic CO2 reduction. Applied Catalysis B: Environmental, 2021. DOI: 10.1016/j.apcatb.2021.120679

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