由不均勻過電位沉積引起的嚴(yán)重鋰枝晶生長(zhǎng)是高能量密度鋰金屬電池(LMBs)面臨的一項(xiàng)艱巨挑戰(zhàn)。中科院寧波材料所何海勇、彭哲、江西師范大學(xué)歐陽楚英等報(bào)道了一種Li+溶劑化結(jié)構(gòu)介導(dǎo)的界面動(dòng)力學(xué),以深入提高鋰合金基體的鋰保護(hù)能力。圖1 SiO2基合金基體的制備和鋰沉積表征基于雙功能Ag-Li3N模型界面,該界面可以實(shí)現(xiàn)快速的Li+傳導(dǎo)和高鋰親和力以實(shí)現(xiàn)無枝晶鋰沉積,同時(shí)降低鋰成核和傳質(zhì)控制的過電位,結(jié)果表明,控制Li+溶劑化結(jié)構(gòu)可以顯著改善運(yùn)行中Ag位點(diǎn)的耐久性。原位/非原位表征的廣泛研究表明,在高濃度電解液中,由于鋰離子遷移率降低的環(huán)境中鋰離子去溶劑轉(zhuǎn)移-吸附到Ag位點(diǎn)的高能量消耗順序,鋰原子在Ag位點(diǎn)內(nèi)的擴(kuò)散率會(huì)受到很大限制。后一特征反過來可以增強(qiáng)Li-Ag合金化/脫合金的可逆性,并大大延長(zhǎng)Ag-Li3N界面的鋰保護(hù)能力。圖2 改性Cu合金基體(CAM)的制備示意圖和鋰沉積/剝離表征因此,通過可擴(kuò)展的離子交換方法制備Ag-Li3N修飾的銅基體,然后與高濃度電解液耦合,受保護(hù)的Li||LFP全電池(1 mAh cm-2)可以達(dá)到450次循環(huán),并具有高平均庫(kù)倫效率(CE,99.7%),相比之下,未受保護(hù)的電池或僅使用低濃度電解液的電池在100次循環(huán)中的平均CE為78.7%或在200次循環(huán)中為95.0%。該策略為構(gòu)建長(zhǎng)壽命合金基體,以用于穩(wěn)定的高能量密度LMBs,提供了全新而深入的見解。圖3 Li||Cu電池和Li||LFP電池性能Li+ solvation mediated interfacial kinetic of alloying matrix for stable Li anodes. 2021. DOI: 10.1002/eem2.12317