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?富山大學(xué)/中石油/山西煤化所ACS Catal.: “距離親密度”多功能催化劑直接將CO2轉(zhuǎn)化為乙醇

?富山大學(xué)/中石油/山西煤化所ACS Catal.: “距離親密度”多功能催化劑直接將CO2轉(zhuǎn)化為乙醇
過量的CO2排放引起了巨大的環(huán)境問題,如全球變暖、海洋酸化和氣候變化等。通過水光/電解提供的H2將CO2加氫成具有附加值的化學(xué)品是緩解碳排放壓力的一種很有前景的方法。
富山大學(xué)Noritatsu Tsubaki、中國石油大學(xué)吳銘鉑山西煤化所楊國輝等將Na摻雜的Fe基催化劑( Na-Fe@C)和K摻雜的CuZnAl (K-CuZnAl)催化劑集成在一起設(shè)計了一種新型多功能催化劑(Na-Fe@C/K-CuZnAl)。該催化劑能夠促進CO2直接合成乙醇和烯烴氫化。
?富山大學(xué)/中石油/山西煤化所ACS Catal.: “距離親密度”多功能催化劑直接將CO2轉(zhuǎn)化為乙醇
結(jié)果表明,調(diào)整雙功能催化劑活性成分的適度親密度是非常有益的。合理設(shè)計的催化界面和適度的親合模式賦予多功能催化劑2% Na-Fe@C/5% K-CuZnAl在39.2%的CO2轉(zhuǎn)化率下具有出色的乙醇(35%)和烯烴(33%)選擇性。
原位捕獲的醛類DRIFTS被認(rèn)為是新反應(yīng)路徑中乙醇合成的中間體。通過詳細的原位表征、DFT計算模擬,發(fā)現(xiàn)催化劑表現(xiàn)獨特的催化界面結(jié)構(gòu),多功能催化劑之間的緊密相互作用,催化反應(yīng)過程中的有機醛分子在實現(xiàn)提高合成乙醇反應(yīng)速率起到關(guān)鍵作用。
?富山大學(xué)/中石油/山西煤化所ACS Catal.: “距離親密度”多功能催化劑直接將CO2轉(zhuǎn)化為乙醇
更深入的原位表征和密度泛函理論(DFT)計算表明,獨特的催化界面、多功能催化劑的親合模式以及醛類中間體在CO2轉(zhuǎn)化為乙醇的更高轉(zhuǎn)化率中起著至關(guān)重要的作用。
此外,該多功能催化劑易于制備、再生和回收,非常接近實際工業(yè)應(yīng)用。因此,這項工作有望用于CO2的經(jīng)濟利用。
Direct conversion of CO2 to ethanol boosted by intimacy-sensitive multifunctional catalysts. ACS Catalysis, 2021. DOI: 10.1021/acscatal.1c01504

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