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陽離子無序巖鹽 (DRX) 氧化物是下一代鋰離子電池很有前途的新型高能量密度正極材料。然而，其在循環(huán)過程中的容量衰減是一個(gè)重大挑戰(zhàn)。部分氟取代氧似乎是提高循環(huán)穩(wěn)定性的有效策略，但潛在的原子機(jī)制仍然難以捉摸。

在此，美國西北太平洋國家實(shí)驗(yàn)室王崇民研究員和勞倫斯伯克利國家實(shí)驗(yàn)室陳國英研究員等人通過結(jié)合STEM、高分辨率透射電子顯微鏡(HRTEM)、能量色散X射線光譜(EDS)和電子能量損失光譜(EELS)技術(shù)，系統(tǒng)地研究了一系列Mn基DRX正極Li_1.2Mn_0.6+x/2Nb_0.2-x/2O_2.0-xF_x (LMNOF_x, x = 0, 0.05, 0.2)循環(huán)后的納米結(jié)構(gòu)、化學(xué)和價(jià)態(tài)變化。

最終，作者揭示了高水平氟化對(duì)增強(qiáng)DRX表面穩(wěn)定性有益作用背后的原子起源。由于O氧化還原活性降低，同時(shí)F濃度增加，DRX 晶格中的F減輕了循環(huán)時(shí)O缺乏表面層的形成。

圖1. LMNOF_x（x = 0、0.05和0.2）正極的電化學(xué)性能

對(duì)于沒有或低F濃度（x = 0和0.05，分別表示為L(zhǎng)MNOF₀和LMNOF_0.05）的 LMNOF_x正極，重復(fù)的充放電過程導(dǎo)致具有兩個(gè)子層的退化表面，即最外表面的納米級(jí)非晶CEI層和內(nèi)表面的缺氧層，以及由于亞表面區(qū)域的嚴(yán)重元素?fù)p失導(dǎo)致的空隙形成，所有這些都降低了鋰的傳輸性能。

DRX晶格中F濃度的增加（x = 0.2）使O損失和DRX與液體電解質(zhì)之間的界面反應(yīng)最小化，增強(qiáng)了DRX的表面穩(wěn)定性。這些結(jié)果不僅促進(jìn)了對(duì)增加DRX晶格中F濃度以減輕循環(huán)誘導(dǎo)的表面結(jié)構(gòu)退化的有益效果的基本理解，而且還為設(shè)計(jì)具有改進(jìn)循環(huán)穩(wěn)定性的新型正極材料提供了有用的見解。

圖2. 循環(huán)前后LMNOF_x表面附近的O濃度分布

Fluorination Enhanced Surface Stability of Disordered Rocksalt Cathodes, Advanced Materials 2021. DOI: 10.1002/adma.202106256

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王崇民/陳國英AM: 氟化提高無序巖鹽正極表面穩(wěn)定性的原子起源

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