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王春生ACS Energy Letters：雙管齊下！實(shí)現(xiàn)低界面電阻+枝晶抑制！

使用石榴石型電解質(zhì)的固態(tài)鋰電池 (SSLB) 可能具有更高的能量密度，且比液態(tài)有機(jī)電解液鋰離子電池更安全。然而，SSLB面臨鋰枝晶和高界面電阻的挑戰(zhàn)。為了抑制鋰枝晶生長(zhǎng)，界面應(yīng)該是疏鋰（疏枝晶）的，而低界面電阻需要親鋰（潤(rùn)濕）界面。

在此，美國(guó)馬里蘭大學(xué)王春生教授等人通過(guò)將鍶 (Sr) 摻雜到鋰負(fù)極中來(lái)克服這兩個(gè)挑戰(zhàn)。與之前所有在石榴石或鋰合金負(fù)極上形成親鋰夾層的金屬/金屬氧化物涂層不同，Li-Sr/SrO摻雜的Li₂O在界面上富集形成親鋰/疏鋰雙功能層。

其中親鋰Li-Sr合金的形成而降低了電阻，而疏鋰SrO摻雜的Li₂O對(duì)Li的穩(wěn)定性阻止了石榴石的還原并抑制了Li枝晶，這種雙功能特性使其與所有報(bào)道的合金電子導(dǎo)電夾層區(qū)分開(kāi)來(lái)。SrO還顯示出強(qiáng)大的親石榴石特性，這可以通過(guò)Sr摻雜石榴石的高離子電導(dǎo)率和Sr-in-Li對(duì)石榴石的高潤(rùn)濕能力證明。

圖1. Li-Sr|LLZTO界面的組裝和表征

作者使用Ta摻雜的LLZTO（Li_6.5La₃Zr_1.5Ta_0.5O₁₂）作為模型固態(tài)電解質(zhì)，使用雙功能Sr-in-Li負(fù)極系統(tǒng)地研究了LLZTO的界面電阻、臨界電流密度（CCD）和循環(huán)穩(wěn)定性。通過(guò)綜合材料表征、電化學(xué)性能評(píng)估和模擬，揭示了Li|LLZTO中雙功能Sr-Li 的機(jī)理。結(jié)果顯示，優(yōu)化后的Li-Sr|LLZTO|Li-Sr對(duì)稱(chēng)電池實(shí)現(xiàn)了1.3 mA/cm²的CCD，并且可以在室溫下以0.5 mA/cm²下穩(wěn)定循環(huán)1000次。

此外，Li-Sr|LLZTO|NMC811電池的良好性能也再次印證了負(fù)極的高CCD以及LLZTO的循環(huán)穩(wěn)定性。因此，該雙功能親鋰/疏鋰夾層為高性能石榴石固態(tài)鋰電池提供了一種新策略。

圖2. Li-Sr|LLZTO|Li-Sr對(duì)稱(chēng)電池的電化學(xué)行為

Tuning Interface Lithiophobicity for Lithium Metal Solid-State Batteries, ACS Energy Letters 2021. DOI: 10.1021/acsenergylett.1c02122

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