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在電催化N₂還原(eNRR)、光催化N₂還原(photo-NRR)和串聯(lián)電催化N₂氧化和氮氧化物還原(eNOR-eNOx -RR)方面，因為N₂活化特別困難(946 kJ mol^?1)和N₂溶解度差(~10^?2 g L^?1)，低的氨產(chǎn)量(<0.1 mg h^?1 mg_cat^?1)和嚴(yán)重的析氫副反應(yīng)嚴(yán)重限制了可擴(kuò)展的氨合成的進(jìn)一步發(fā)展。

相比之下，氮氧陰離子(NO_x^?，x=2，3)具有高極性和低解離能(204 kJ mol^?1)的N-O鍵，因此表現(xiàn)出更大的溶解度(>102 g L^?1)和反應(yīng)活性。此外，NO_x^?比N₂(+0.275 V_RHE，pH=0)具有更有利的還原電位(對NO₂^?和NO₃^?分別為+0.897 V_RHE和+0.876 V_RHE，pH=0)，并且其通過抑制析氫反應(yīng)來降低選擇性損失，為氨合成提供了方便和可持續(xù)的途徑。

近日，中科院理化所吳驪珠課題組利用具有CoN₄骨架的鈷肟催化6e^?/8H⁺NO₂^?轉(zhuǎn)化為NH₄⁺。對于不同的多質(zhì)子轉(zhuǎn)化，鈷肟具有分子內(nèi)氫鍵框架，其能夠加速連續(xù)的質(zhì)子傳遞；鈷肟可以在赤道位置和軸向位置上進(jìn)行結(jié)構(gòu)修飾，賦予改性的鈷肟電極加速的多電子轉(zhuǎn)移動力學(xué)和增強(qiáng)的穩(wěn)定性。

實驗結(jié)果表明，在接近中性條件下(pH=6.7的磷酸緩沖液)，鈷肟可以以98.5%的法拉第效率(FE)完成電催化NO₂^?轉(zhuǎn)化為NH₄⁺，并且在eNO₂^?RR過程中，鈷肟保持了分子完整性。機(jī)理研究表明，鈷肟通過NO和NH₂OH中間體促進(jìn)了與NO₂^?的強(qiáng)相互作用和快速的多電子和質(zhì)子還原動力學(xué)，這有助于NH₄⁺的合成。

在引入軸向吡啶和融合二亞胺-二肟結(jié)構(gòu)后，鈷肟框架仍保持了較高的NH₄⁺選擇性。改性的鈷肟與碳納米管在碳紙上集成(MWCNT@CP)用于催化NO₂^?轉(zhuǎn)化為NH₄⁺，其在-0.5 V_RHE下的質(zhì)量活性為19.3 mg h ^?1 mg_cat^?1，法拉第效率高于95%。

此外，由于MWCNT@CP電極對NO₂^?轉(zhuǎn)化為NH₄⁺的穩(wěn)定性(>10 h)，eNO₂^?RR與等離子體驅(qū)動的N₂氧化相結(jié)合，以環(huán)境空氣為氮源，能夠?qū)崿F(xiàn)mmol規(guī)模的氯化銨合成和分離。與通過傳統(tǒng)Haber-Bosch法合成氨和電/光催化N₂還原相比，串聯(lián)N₂-NH₄Cl合成展現(xiàn)出優(yōu)越前景、可持續(xù)和可擴(kuò)展的潛力，證明了開發(fā)生物分子骨架，并通過環(huán)境空氣和可再生電力實現(xiàn)可再生氨合成的可行性。

Cobaloxime: selective nitrite reduction catalysts for tandem ammonia synthesis. Energy & Environmental Science, 2023. DOI: 10.1039/D2EE03956G

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?理化所EES: 實現(xiàn)高選擇性亞硝酸鹽還原為氨，鈷肟起到大作用！

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