精確的配位環(huán)境操縱和界面電子再分配是調(diào)節(jié)電子構(gòu)型和中間體吸附行為的重要策略,而由于缺乏催化劑平臺(tái),復(fù)雜的協(xié)同效應(yīng)尚未實(shí)現(xiàn)。基于此,河北工業(yè)大學(xué)張魯華副教授,于豐收副教授(共同通訊作者)等人報(bào)道了一種具有可調(diào)節(jié)配位環(huán)境的單銅位點(diǎn)(CuN4或CuS1N3)和易于修飾的銅團(tuán)簇(Cux)的原子級(jí)催化劑,用于高效催化電化學(xué)氧還原反應(yīng)(ORR)。理論分析表明,不對(duì)稱配位環(huán)境和Cux引起的單銅位點(diǎn)的電荷重新分布和d帶中心上移有效地增強(qiáng)了*OOH中間體吸附。中間體吸附的調(diào)制使與不含S原子或Cux的催化劑相比,CuS1N3/Cux具有更好的ORR性能。此外,由配位環(huán)境和界面相互作用調(diào)節(jié)的單銅位點(diǎn)的*OOH吸附能和d帶中心與催化電位(如半波電位)和反應(yīng)動(dòng)力學(xué)(如ORR的Tafel斜率)呈線性相關(guān),表明中間吸附強(qiáng)度和d帶中心作為催化性能的指標(biāo)具有很強(qiáng)的適用性。本文為電子構(gòu)型和中間體吸附行為提供了一種全面的調(diào)控策略,并可推廣到其他質(zhì)子耦合電子轉(zhuǎn)移反應(yīng)中。Electronic States Regulation Induced by the Synergistic Effect of Cu Clusters and Cu-S1N3 Sites Boosting Electrocatalytic Performance. Adv. Funct. Mater., 2023, DOI: 10.1002/adfm.202214425.https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.202214425.