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西交宋江選AEM: 在鋰負(fù)極構(gòu)建自適應(yīng)靜電界面實(shí)現(xiàn)400 Wh/kg軟包電池！

由于其最高的理論比容量和最低的電化學(xué)電位，鋰金屬負(fù)極在實(shí)現(xiàn)高能量密度可充電電池方面顯示出巨大的希望。然而，枝晶生長和循環(huán)時(shí)大量死鋰的形成嚴(yán)重阻礙了大容量、高能量密度的鋰金屬電池技術(shù)的實(shí)現(xiàn)。

在此，西安交通大學(xué)宋江選教授等人通過自由基聚合設(shè)計(jì)了一種自適應(yīng)靜電聚合物（聚（1-芐基-3-乙烯基咪唑），PBM）界面，用于調(diào)節(jié)無枝晶鋰金屬電池的鋰沉積。

通過掃描電化學(xué)顯微鏡（SECM）表征和有限元法（FEM）模擬，作者發(fā)現(xiàn)陽離子PBM中間層可以自適應(yīng)調(diào)節(jié)鋰/電解液界面附近的表面電流密度以使電流密度和鋰離子分布均勻，從而在苛刻條件（8.75 μL mAh^-1的稀電解液，>4 mAh cm^-2的高面積容量）下實(shí)現(xiàn)無枝晶鋰沉積。更重要的是，與標(biāo)準(zhǔn)氫電極相比，受束縛的苯基通過降低還原位點(diǎn)的Hirshfeld電荷使PBM具有-3.7 V的低還原電位。此外，PBM聚合物的柔韌性（楊氏模量為0.76 GPa）可適應(yīng)鋰金屬在重復(fù)電鍍/剝離過程中的體積變化。

圖1. 有/沒有PBM的Li|Cu電池的電化學(xué)性能

因此，電化學(xué)測試表明，Li|PBM@Cu電池在2 mAh cm^-2下表現(xiàn)出高達(dá)500圈的長期循環(huán)穩(wěn)定性和99.33%的高平均CE。即使在8 mAh cm^-2的較高沉積容量和 8.75 μL mAh^-1的較低E/C比下，其仍然在100個(gè)循環(huán)內(nèi)保持了99.38%的高平均 CE。此外，PBM@Li|NCM811紐扣全電池在0.1~ 2 C的范圍內(nèi)提供比Li|NCM811 電池（4~1.25 mAh cm^-2）更高的放電容量（4~2.75 mAh cm^-2）。進(jìn)一步，作者將 PBM@Li負(fù)極應(yīng)用于高容量軟包電池以驗(yàn)證其實(shí)用性。

值得注意的是，5.1 Ah PBM@Li|NCM811軟包電池在現(xiàn)實(shí)條件（電解液質(zhì)量/容量比≈2.5 g Ah^-1，高面積容量5.7 mAh cm^-2，高電流密度2.7 mA cm^-2）下表現(xiàn)出良好的循環(huán)穩(wěn)定性（0.011%衰減/循環(huán)）和高能量密度（418.7 Wh kg^-1）?？傊?，這項(xiàng)工作為高能量密度可充電電池的實(shí)際應(yīng)用開辟了一條有希望的途徑。

圖2. PBM@Li|NCM811軟包電池的性能

Constructing Self-Adapting Electrostatic Interface on Lithium Metal Anode for Stable 400 Wh kg^-1 Pouch Cells, Advanced Energy Materials 2022. DOI: 10.1002/aenm.202200568

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