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釕（Ru）納米顆粒表面電荷重分布，對電催化析氫反應(yīng)（HER）活性有顯著影響?；诖耍?strong>中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)吳宇恩教授和深圳大學(xué)余振強(qiáng)副教授（共同通訊作者）等人報(bào)道了通過一步熱解法成功制備了雙原子調(diào)諧RuBi SAA/Bi@OG納米結(jié)，其以Bi-O單點(diǎn)摻雜石墨烯支撐RuBi單原子合金納米顆粒。

測試發(fā)現(xiàn)，RuBi SAA/Bi@OG表現(xiàn)出優(yōu)異的堿性HER活性。在過電位為150 mV時(shí)，其質(zhì)量活度可達(dá)65000 mA mg^-1，是商用Pt/C的72.2倍。

通過DFT計(jì)算，作者研究了RuBi SAA/Bi@OG在堿性介質(zhì)中增強(qiáng)的HER性能。通過Bader電荷分析發(fā)現(xiàn)，約2.19個(gè)電子從Ru₁₃轉(zhuǎn)移到O摻雜石墨烯載體上，但在石墨烯載體上引入Bi-O單位后，約1.28個(gè)電子從Ru₁₃轉(zhuǎn)移到周圍的石墨烯載體上。

進(jìn)一步用Bi單原子取代Ru₁₃團(tuán)簇中的一個(gè)Ru原子，轉(zhuǎn)移電子進(jìn)一步減少到0.95。因此，Ru納米顆粒在Ru₁₃/O₆G、Ru₁₃/Bi₁@O₆G和Ru₁₂Bi₁/Bi₁@O₆G納米結(jié)中的電荷分布明顯不同。

通過DFT計(jì)算，確了認(rèn)Ru為活性區(qū)。隨著Bi單原子依次引入到O摻雜石墨烯載體和Ru₁₃納米團(tuán)簇中，Ru₁₃/O₆G、Ru₁₃/Bi₁@O₆G和Ru₁₂Bi₁/Bi₁@O₆G中Ru團(tuán)簇的平均?G_H*（-0.69 eV）顯著下降至-0.37 eV，其中Ru₁₂Bi₁/Bi₁@O₆G相對于Ru₁₃/O₆G和Ru₁₃/Bi₁@O₆G具有最優(yōu)的平均?G_H*（-0.37 eV）。

從理論上講，Ru₁₂Bi₁/Bi₁@O₆G納米結(jié)在所有模型中因其最佳的?G_H*而具有最高效的HER過程，HER過程的優(yōu)先級順序?yàn)镽u₁₂Bi₁/Bi₁@O₆G > Ru₁₃/Bi₁@O₆G > Ru₁₃/O₆G。計(jì)算結(jié)果表明，合金B(yǎng)i單原子和相鄰Bi-O單位結(jié)構(gòu)具有協(xié)同能力，通過調(diào)節(jié)石墨烯負(fù)載的Ru₁₃納米團(tuán)簇的電荷再分配，提高RuBi SAA/Bi@OG在堿性介質(zhì)中的HER性能。

A Double Atomic-Tuned RuBi SAA/Bi@OG Nanostructure with Optimum Charge Redistribution for Efficient Hydrogen Evolution. Angew. Chem. Int. Ed., 2023, DOI: 10.1002/anie.202300879.

https://doi.org/10.1002/anie.202300879.

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