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Nature子刊：原位監(jiān)測：銅(I)氧化物上兩步氧化形成Zhang-Rice單態(tài)觸發(fā)水氧化

Zhang-Rice單態(tài)超導現(xiàn)象因銅酸鹽高溫超導體而聞名，但很少有人知道它也是一種電化學催化劑。近日，臺灣同步輻射研究中心林彥谷、臺灣交通大學陳三元、德國馬普固體化物所胡志偉和廈門大學李劍鋒等通過簡易加氫策略合理調(diào)節(jié)了配位不飽和的活性銅中心(H-Cu₂O)以用于催化OER。具體而言，替位氫誘導了銅(I)氧化物的表面幾何重排以產(chǎn)生獨特的非化學計量氧，從而導致催化劑具有卓越的性能和耐久性。

對于H-Cu₂O電催化劑，研究人員利用原位譜法研究了在納米固液界面上OER過程中的動態(tài)重構(gòu)問題并首次提出Zhang-Rice單態(tài)觸發(fā)電催化OER。具體來說，最大化Cu (3d)和O (2p)態(tài)之間的雜化，在O2p軌道上出現(xiàn)一個配體孔，有利于OER循環(huán)中涉及的析氧催化。

值得注意的是，確定的Zhang-Rice單態(tài)的性質(zhì)證實了高價CuO₄幾何結(jié)構(gòu)和四配位的平方-平面幾何結(jié)構(gòu)，這些結(jié)構(gòu)是平衡前階段的關(guān)鍵居間態(tài)。這一特別的觀察結(jié)果與通常提出的氫氧化物物種為OER電催化劑的活性中心形成了鮮明的對比。

電化學性能測試結(jié)果顯示，在堿性條件下，H-Cu₂O在10 mA cm^?2電流密度下的OER過電位為263 mV，Tafel斜率為91 mV dec^?1；H-Cu₂O在10和100 mA cm^?2電流密度下連續(xù)運行100小時，性能衰減可忽略不計。

此外，對于EIS，H-Cu₂O在低頻區(qū)(100-101 Hz)的相角弛豫與催化劑/電解質(zhì)界面處的電荷轉(zhuǎn)移密切相關(guān)。隨著外加電位的增加，H-Cu₂O在低頻區(qū)的相角相對于Cu₂O迅速減小，說明低配位環(huán)境是導致超快OER動力學的主要原因?？偟膩碚f，該項工作強調(diào)了過渡金屬氧化物的電荷和自旋態(tài)是催化水氧化過程中氧析出反應的關(guān)鍵。

Zhang-Rice Singlets State Formed by Two-Step Oxidation for Triggering Water Oxidation under Operando Conditions. Nature Communications, 2023. DOI: 10.1038/s41467-023-36317-2

原創(chuàng)文章，作者：Gloria，如若轉(zhuǎn)載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.xiubac.cn/index.php/2023/10/11/61e87f2722/

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