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ACS Catal.:水熱老化V2O5-WO3/TiO2催化劑的結(jié)構(gòu)-活性關(guān)系用于NH3-SCR

ACS Catal.:水熱老化V2O5-WO3/TiO2催化劑的結(jié)構(gòu)-活性關(guān)系用于NH3-SCR

負(fù)載型V2O5-WO3/TiO2材料常被用作選擇性催化還原(SCR)催化劑,用于控制發(fā)電廠NOx排放。新的SCR催化劑通常會(huì)接受苛刻處理,以加速催化劑活化(在650 °C的空氣中煅燒)和催化劑老化(在650 °C下水熱老化)。
利哈伊大學(xué)Israel E. Wachs、太平洋西北國(guó)家實(shí)驗(yàn)室Jianzhi Hu王勇等研究了催化劑在上述過程中的結(jié)構(gòu)和化學(xué)變化。
ACS Catal.:水熱老化V2O5-WO3/TiO2催化劑的結(jié)構(gòu)-活性關(guān)系用于NH3-SCR
通過初濕浸漬偏釩酸銨和偏鎢酸銨制備負(fù)載型V2O5-WO3/TiO2催化劑。隨后將催化劑在550 °C的O2、650 °C的O2煅燒和650 ℃水熱處理(10% O2、8% H2O、7% CO2和75% N2)。所得催化劑通過多種技術(shù)進(jìn)行物理表征并用吸附氨、SCR-TPSR和SCR反應(yīng)進(jìn)行化學(xué)檢測(cè)。
TiO2載體表面上的WOx位點(diǎn)起到結(jié)構(gòu)促進(jìn)劑的作用,可穩(wěn)定TiO2(銳鈦礦)相,使其不會(huì)燒結(jié)并轉(zhuǎn)變?yōu)椴涣冀Y(jié)晶TiO2(金紅石)相,可防止形成具有還原的V4+陽離子(~7%-15%)的Ti1-xVxO2固溶體。
ACS Catal.:水熱老化V2O5-WO3/TiO2催化劑的結(jié)構(gòu)-活性關(guān)系用于NH3-SCR
表面VOx位點(diǎn)大多低聚為表面V5+Ox位點(diǎn)(約50%-85%的低聚物),低聚的程度往往隨著表面 VOx的覆蓋率和煅燒溫度而增加。煅燒和水熱處理催化劑之間的主要區(qū)別在于水熱處理催化劑的Lewis酸位點(diǎn)表面NH3*物質(zhì)濃度低,但兩種催化劑的SCR活性幾乎相當(dāng)。
這表明表面NH4+*主要與表面VOx位點(diǎn)有效地進(jìn)行SCR反應(yīng)。在SCR TOF/活性與表面NH3*和NH4+*物種的總和之間發(fā)現(xiàn)了相關(guān)性,其主要由表面NH4+*物種控制。
Structure-activity relationships of hydrothermally aged titania-supported vanadium-tungsten oxide Catalysts for SCR of NOx emissions with NH3. ACS Catalysis, 2021. DOI: 10.1021/acscatal.1c02130

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