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華理王庚超ACS Nano: 離子傳輸路徑重排實(shí)現(xiàn)高室溫離子電導(dǎo)率的固態(tài)電解質(zhì)

聚環(huán)氧乙烷（PEO）基固態(tài)聚合物電解質(zhì)（SPE）的室溫離子電導(dǎo)率（RTσ）低，嚴(yán)重限制了其在鋰電池中的應(yīng)用。通過(guò)增強(qiáng)納米填料與聚合物之間的相互作用來(lái)改變Li⁺的局部環(huán)境，激活聚合物中更多的Li⁺運(yùn)動(dòng)是提高離子電導(dǎo)率的有效策略。

在此，華東理工大學(xué)王庚超教授等人將丙烯酰胺 (AM) 引入到基于PEO的固體電解質(zhì)中，并將其應(yīng)用于固態(tài)鋰硫電池。豐富的極性基團(tuán)為體系帶來(lái)多重氫鍵力，提高了力學(xué)性能并豐富了鋰離子環(huán)境。鋰相互作用力由原來(lái)的單一Li…O-C轉(zhuǎn)變?yōu)槎喾N鋰效應(yīng)并存（Li…O-C、Li…N-H、Li…O=C）。離子傳輸通道的加寬和遷移路徑的縮短提高了電解質(zhì)的室溫離子電導(dǎo)率。

此外，PAM的強(qiáng)附著力有望促進(jìn)穩(wěn)定界面的形成。二氧化硅的雙鍵改性（=SiO₂) 使納米填料均勻分散在聚合物基體中，最大限度地發(fā)揮增強(qiáng)作用（抗拉強(qiáng)度達(dá)到近10 MPa）。重要的是，原本紊亂分布的多重鋰環(huán)境在納米交聯(lián)劑表面重新排列，為系統(tǒng)引入了額外的載體傳輸機(jī)制，進(jìn)一步提高了RTσ。

圖1. 新型SPE設(shè)計(jì)路線及表征

這種電解質(zhì)設(shè)計(jì)理念，使原本不導(dǎo)電的無(wú)機(jī)納米填料成為有效的填料，可以穩(wěn)定高速地轉(zhuǎn)移鋰離子。鋰離子可在填料界面區(qū)快速遷移，最終SPE的RTσ達(dá)到2.6 ×10^-4S cm^-1，鋰離子轉(zhuǎn)移數(shù)達(dá)到0.84。

驗(yàn)證結(jié)果表明，組裝后的全固態(tài)鋰硫電池在硫負(fù)載量為4.3 mg cm^-2時(shí)，在30 °C下具有707 mAh g^-1的高初始放電容量，良好的循環(huán)穩(wěn)定性（在0.1 C下循環(huán)100次后容量保持率為89%），并且具有出色的倍率性能。這種具有高RTσ、穩(wěn)定界面工程和寬電位窗口 (5.1 V) 的SPE有望用于其他需要高電壓耐受性的鋰金屬/離子電池。

圖2. 該新型SPE的電化學(xué)性能評(píng)估

Rearrangement of Ion Transport Path on Nano-Cross-linker for All-Solid-State Electrolyte with High Room Temperature Ionic Conductivity, ACS Nano 2021. DOI: 10.1021/acsnano.1c09023

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