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Nature子刊:1+1>2! Ag納米顆粒與金屬-有機基質間的協(xié)同作用增強光催化析氫

Nature子刊:1+1>2! Ag納米顆粒與金屬-有機基質間的協(xié)同作用增強光催化析氫
通過光催化反應將太陽能轉化為清潔的H2燃料是可持續(xù)發(fā)展的一個有前景的策略。然而,目前大多數光催化劑的催化效率相對較低、光吸收能力弱和嚴重的光生空穴和電子重組,這限制了光催化產氫的進一步發(fā)展。因此,設計并開發(fā)具有可見光吸收和性能高效的太陽能-化學能轉換材料對于光催化產氫的發(fā)展和實際應用具有重要意義。
近日,加拿大國立科學研究院(INRS)馬冬玲課題組通過一步法來構建等離子體的銀納米粒子(Ag NPs)和銀卟啉MOM(Ag MOM)混合結構(Ag-Ag MOM)。其中,原位生長策略使Ag NPs和Ag MOM能夠共享界面處的Ag原子,以在兩種化合物之間形成親密界面。
Nature子刊:1+1>2! Ag納米顆粒與金屬-有機基質間的協(xié)同作用增強光催化析氫
Nature子刊:1+1>2! Ag納米顆粒與金屬-有機基質間的協(xié)同作用增強光催化析氫
材料表征結果顯示,得益于清潔的界面,在這些異質結中觀察到了強的拉曼增強;并且等離子體納米粒子向Ag MOM的電荷轉移。還有就是,通過共享Ag原子,Ag NPs穩(wěn)定了一般不穩(wěn)定的基于Ag節(jié)點的卟啉MOM。
該系統(tǒng)綜合了等離子體Ag納米粒子寬的吸收光范圍、有效的電荷/能量轉移、還原能量水平的提高以及薄Ag MOM中快速的物質擴散等優(yōu)點,因此,Ag-Ag MOM的可見光光催化H2產生速率(1025 μmol h?1 g?1)顯著提高,并且在全光譜照射下產氫速率最高達到3153 μmol h?1 g?1。
Nature子刊:1+1>2! Ag納米顆粒與金屬-有機基質間的協(xié)同作用增強光催化析氫
Nature子刊:1+1>2! Ag納米顆粒與金屬-有機基質間的協(xié)同作用增強光催化析氫
綜合實驗結果和理論計算,研究人員提出了Ag-Ag MOM光催化體系的可能的SPR增強機理:在光照射下,等離子體Ag NPs和激發(fā)的Ag MOM之間的強相互作用促進了光催化H2。雖然金屬Ag也可以作為光還原H2O的輔助催化劑,但是由于Ag-Ag MOM和Ag-Cu MOM的光催化活性相對較低,所以它并不起主導作用。
綜上,這項工作強調了等離子體納米銀與金屬-有機基質的協(xié)同作用對提高光催化劑性能的重要性,這為有效地連接金屬-有機基質和等離子體納米顆粒提供了理論基礎。
Silver Nanoparticle Enhanced Metal-Organic Matrix with Interface-Engineering for Efficient Photocatalytic Hydrogen Evolution. Nature Communications, 2023. DOI: 10.1038/s41467-023-35981-8

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