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成會(huì)明/周光敏/梁正NSR: 新途徑！廢舊LiCoO2的直接綠色修復(fù)再利用

LiCoO₂的傳統(tǒng)回收工藝依賴于破壞性分解，需要高溫焙燒或酸浸來(lái)提取有價(jià)值的Li和Co，這具有重大的環(huán)境和經(jīng)濟(jì)問(wèn)題。

在此，清華大學(xué)深圳國(guó)際研究生院成會(huì)明院士、周光敏副教授及上海交通大學(xué)梁正副教授等人報(bào)道了一種使用可持續(xù)的含鋰的深共熔溶劑（DES）直接修復(fù)完全降解的LiCoO₂的方法，將降解的LiCoO₂在環(huán)境壓力下在LiCl-CH₄N₂O（尿素）DES中處理。

DES作為載體促進(jìn)Li和Co的選擇性傳輸從而直接修復(fù)LiCoO₂，而不是溶解LiCoO₂來(lái)提取Li⁺和Co²⁺。通過(guò)調(diào)整LiCl與CH₄N₂O的摩爾比可將共熔點(diǎn)降低到120 ℃以下，這低于目前大多數(shù)水熱再生工藝的共熔點(diǎn)。

電化學(xué)測(cè)試表明，修復(fù)后的LiCoO₂具有較高的初始容量和穩(wěn)定的循環(huán)性能，初始容量恢復(fù)到133.1 mAh/g（0.1 C倍率），接近于原始的LiCoO₂（134.4mAh/g）。循環(huán)性能方面，修復(fù)后的LiCoO₂甚至在前50次循環(huán)中沒(méi)有容量衰減，在0.5 C下循環(huán)100次后容量保持約90%，與原始LiCoO₂相同。

圖1. 修復(fù)前后的LiCoO₂電化學(xué)性能

基于聚焦離子束掃描電子顯微鏡（FIB-SEM）和TEM表征，作者總結(jié)了廢舊LiCoO₂的修復(fù)機(jī)制如下：首先，在添加Co²⁺的LiCl-CH₄N₂O DES中處理LiCoO₂， Li⁺和Co²⁺選擇性地轉(zhuǎn)移到LiCoO₂的表面并逐漸擴(kuò)散到其主體中以重新填充晶格中的空位。隨后的退火加速了Li和Co原子的重排，導(dǎo)致尖晶石LiCoO₂相轉(zhuǎn)變回層狀LiCoO₂。

此外，DES可以很容易地收集多次重復(fù)使用，使這種方法比傳統(tǒng)的回收工藝更環(huán)保、不產(chǎn)生廢水且能耗低。與目前的LiCoO₂生產(chǎn)工藝相比，該再生工藝降低了37.1%的能源消耗和34.8%的溫室氣體排放，表現(xiàn)出優(yōu)異的環(huán)境可行性。更重要的是，該工藝潛在收益為1.7 $/kg電池，說(shuō)明該工藝具有較高的經(jīng)濟(jì)可行性。通過(guò)在其他可持續(xù)試劑的基礎(chǔ)上進(jìn)行進(jìn)一步的研究，可實(shí)現(xiàn)其他正極材料的高效益回收。

圖2. 廢舊LiCoO₂的修復(fù)機(jī)制

Direct and green repairing of degraded LiCoO₂ for reuse in lithium- ion batteries, National Science Review 2022. DOI: 10.1093/nsr/nwac097

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