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蘭州交大褚克Small: BN QDs@Nb2CTx上的協(xié)同作用增強(qiáng)電催化氮還原

蘭州交大褚克Small: BN QDs@Nb2CTx上的協(xié)同作用增強(qiáng)電催化氮還原

電化學(xué)固N(yùn)2是一種可持續(xù)NH3合成的有前途的策略,然而合理設(shè)計(jì)用于氮還原反應(yīng)(NRR)的高性能催化劑仍然具有挑戰(zhàn)性。
蘭州交通大學(xué)褚克團(tuán)隊(duì)報(bào)道了一種新型六邊形BN 量子點(diǎn)(BN QDs)修飾的Nb2CTx-MXene(BN QDs@Nb2CTx)NRR催化劑,該催化劑具有優(yōu)異的NRR活性。
蘭州交大褚克Small: BN QDs@Nb2CTx上的協(xié)同作用增強(qiáng)電催化氮還原
作者通過(guò)簡(jiǎn)單的自組裝策略制備出BN QDs@Nb2CTx催化劑。MXene邊緣暴露的金屬原子充當(dāng)N2活化的活性位點(diǎn);活性B原子也具有過(guò)渡金屬的“π反饋”過(guò)程,因此表現(xiàn)出高的NRR活性。
同時(shí),B原子的缺電子性質(zhì)阻礙了H結(jié)合,有利于高NRR選擇性。通過(guò)將BN 的尺寸減小到量子點(diǎn)(QDs),由此產(chǎn)生的具有豐富活性位點(diǎn)的BNQDs可以作為理想的活性物質(zhì)來(lái)掩蓋MXene表面官能團(tuán),從而使MXene基面具有催化NRR活性。
此外,BNQDs 和 MXene載體之間的協(xié)同相互作用可以產(chǎn)生界面化學(xué)/電子耦合,以進(jìn)一步提高電催化活性。
蘭州交大褚克Small: BN QDs@Nb2CTx上的協(xié)同作用增強(qiáng)電催化氮還原
BN QDs@Nb2CTx上NH3產(chǎn)率為66.3 μg h-1 mg-1(-0.4 V)和16.7% (-0.3 V)的法拉第效率,性能優(yōu)于大多數(shù)最先進(jìn)的NRR催化劑,并且其具有出色的穩(wěn)定性(連續(xù)反應(yīng)24 h,NH3產(chǎn)率幾乎不下降)。
DFT計(jì)算表明,BNQDs和Nb2CTx的協(xié)同相互作用能夠構(gòu)建獨(dú)特的界面B位點(diǎn),其作為NRR催化中心能夠增強(qiáng)N2活化、降低反應(yīng)能壘并抑制HER反應(yīng)。
Synergistic enhancement of electrocatalytic nitrogen reduction over boron nitride quantum dots decorated Nb2CTx-MXene. Small, 2021. DOI: 10.1002/smll.202102363

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