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開(kāi)發(fā)具有優(yōu)異活性和穩(wěn)定性的鐵基催化劑是高級(jí)氧化過(guò)程中過(guò)硫酸鹽(PMS)活化的長(zhǎng)期目標(biāo)。

華北電力大學(xué)陳哲等人將受限層間生長(zhǎng)策略與干化學(xué)條件下的熔體滲透相結(jié)合，成功地合成了單層厚度約為1 nm的超薄二維Fe₃O₄納米片。

華北電力陳哲ACS Catalysis: 用于過(guò)硫酸鹽活化的富氧空位超薄二維Fe3O4納米片的受限層間生長(zhǎng)

原子力顯微鏡、CS校正高分辨率透射電子顯微鏡、X射線光電子能譜、X射線吸收精細(xì)結(jié)構(gòu)等共同揭示了2D Fe₃O₄納米片具有特殊的類似石墨烯的形態(tài)和富集的氧空位。作為一種高效的AOP催化劑，酚類化合物、抗生素和藥物等一系列難降解的有機(jī)污染物通過(guò)PMS的活化被有效降解和礦化。

通過(guò)自由基猝滅實(shí)驗(yàn)、電化學(xué)分析和理論計(jì)算，證實(shí)自由基的產(chǎn)生(·OH和SO₄^·-)和介導(dǎo)的電子轉(zhuǎn)移是反應(yīng)的關(guān)鍵機(jī)制。富含氧空位的超薄二維Fe₃O₄介導(dǎo)了污染物和氧化劑之間的電子轉(zhuǎn)移，促進(jìn)了Fe₃O₄的氧化還原循環(huán)，并顯著降低了界面電荷轉(zhuǎn)移的能壘。

2D Fe₃O₄的高效率可能歸因于以下幾點(diǎn)：

（1）超薄且有缺陷的二維結(jié)構(gòu)顯著降低了結(jié)合有機(jī)物的能壘，這可以引發(fā)PMS的解離并介導(dǎo)有機(jī)物的氧化；

（2）豐富的氧空位提供活性電子，導(dǎo)致介導(dǎo)電子轉(zhuǎn)移，促進(jìn)Fe³⁺/Fe²⁺的循環(huán)，促進(jìn)Fe離子上自由基的產(chǎn)生。

這項(xiàng)工作可以在沒(méi)有任何摻雜劑的情況下大規(guī)模生成有缺陷的二維金屬氧化物納米片，并且增強(qiáng)的性能為高級(jí)氧化應(yīng)用提供了巨大的潛力。

The Confined Interlayer Growth of Ultrathin Two-Dimensional Fe₃O₄ Nanosheets with Enriched Oxygen Vacancies for Peroxymonosulfate Activation. ACS Catalysis, 2021. DOI:10.1021/acscatal.1c03331

原創(chuàng)文章，作者：Gloria，如若轉(zhuǎn)載，請(qǐng)注明來(lái)源華算科技，注明出處：http://www.xiubac.cn/index.php/2023/10/11/1e43076219/

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