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可直接利用可再生能源(例如太陽能)的高活性催化劑，對于催化CO₂為增值產(chǎn)品具有優(yōu)異的發(fā)展前景。

為了提高光驅(qū)動 CO₂環(huán)加成反應(yīng)的效率，中國科學(xué)院陳亮、陸之毅和張林娟等通過一種通用的分子限制熱解策略，合成了一種負(fù)載與N配位的高負(fù)載量原子分散的Al原子(≈14.4 wt%，對應(yīng)于≈7.3 at%)的多孔碳納米片組成的催化劑(Al-N-C催化劑)。

陳亮/陸之毅/張林娟AM: 多孔碳上原子分散的高密度Al-N4位點(diǎn)用于高效光驅(qū)動CO2環(huán)加成

對于Al-N-C催化劑，Al和N分別作為Lewis酸和Lewis堿位點(diǎn)，共同促進(jìn)CO₂活化。此外，Al-N-C催化劑的半導(dǎo)體特性促進(jìn)了電子在光照射下從催化劑到反應(yīng)物的轉(zhuǎn)移，與熱條件下的開環(huán)步驟相比，光照射條件下產(chǎn)生了不同的活化機(jī)制。

Al-N-C催化劑在光照射下催化CO₂環(huán)加成的性能(≈95%轉(zhuǎn)化率，反應(yīng)速率=3.52 mmol g^-1 h^-1)明顯優(yōu)于在熱環(huán)境下的催化性能(≈57%轉(zhuǎn)化率，反應(yīng)速率=2.11 mmol g^-1 h^-1)。

DFT計(jì)算和原位紅外(IR)光譜分析結(jié)果表明，光驅(qū)動兼具光激發(fā)和熱激發(fā)的優(yōu)點(diǎn)。光照射不僅有利于光熱效應(yīng)，而且促進(jìn)光生電子從半導(dǎo)體Al-N-C催化劑轉(zhuǎn)移到環(huán)氧化物，從而加快限速開環(huán)步驟并提高催化效率。

該工作為未來合理設(shè)計(jì)用于各種多相催化反應(yīng)的優(yōu)質(zhì)光催化劑提供了新的見解。

Atomically Dispersed High-Density Al-N₄ Sites in Porous Carbon for Efficient Photodriven CO₂ Cycloaddition. Advanced Materials, 2021. DOI: 10.1002/adma.202103186

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