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俞和勝/譚中超Small: 微波輔助Ti取代Zr，制備殼核結構(Zr/Ti) UiO-66-NH2光催化去除NO

近年來，可見光驅動的光催化去除NO技術因其可持續(xù)性和成本效益而受到廣泛關注。然而，傳統(tǒng)的可見光響應光催化劑，如g-C₃N₄、Bi₂WO₆和BiVO₄等通常由于光生載流子的快速復合和催化劑表面活性位點不足而具有較低的催化活性。此外，通常NO被選擇性地氧化成硝酸鹽或亞硝酸鹽(NO_x^?)以避免二次污染，然而產生的NO_x^?離子可能覆蓋催化劑表面的活性中心，使光催化劑失活。

基于以上挑戰(zhàn)，中國礦業(yè)大學俞和勝和滑鐵盧大學譚中超等采用微波輔助脫氮后處理技術，快速合成了一系列具有同源殼核結構的(Zr/Ti)UiO-66-NH₂催化劑(Ti-UION)。

光催化性能測試結果顯示，所制備的UiO-66-NH₂、0.5Ti-UION、1.5Ti-UION、2.5Ti-UION、3.5Ti-UION和2.5Ti-UION-S在輻照30分鐘期間的NO去除效率分別為59.09%、62.88%、74.96%、80.74%、73.14%和67.76%。雖然Ti原子的存在提高了2.5 Ti-UION和2.5 Ti-UION-S與溶劑熱法相比，微波輔助法不僅可以快速地將Ti元素加入到UiO-66-NH₂中，節(jié)約了大量的合成成本，而且提高了NO的去除效率。此外，2.5 Ti-UION還具有優(yōu)異的穩(wěn)定性和耐久性：經過四個循環(huán)后，其催化活性仍為初始的70%。

實驗結果和理論計算表明，Ti取代后的光催化劑的光催化性能提高主要是由于光生載流子的高效分離和遷移，以及脫除NO所涉及的氣體分子的吸附性能的改善。具體而言，Ti原子作為電子受體在殼核結構中的梯度分布改善了光生載流子的分離；金屬團簇中的Ti?O單元加速了光生載流子的遷移。

此外，改善對所有氣體分子的吸附，不僅有利于NO的氧化，而且避免了NO₂的排放?？偟膩碚f，這項工作為金屬快速取代金屬有機框架和了解增強NO光降解機制提供了一個可行的策略。

Microwave-Assisted Rapid Substitution of Ti for Zr to Produce Bimetallic (Zr/Ti)UiO-66-NH₂with Congenetic “Shell–Core” Structure for Enhancing Photocatalytic Removal of Nitric Oxide. Small, 2023. DOI: 10.1002/smll.202207198

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