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電催化裂解水技術(shù)大規(guī)模實(shí)施的瓶頸在于缺乏廉價、高效、耐用的催化劑，以加速析氧反應(yīng)（OER）緩慢的動力學(xué)。過渡金屬碲化物（TMT）具有良好的電子導(dǎo)電性，有望成為一種理想的OER電催化劑，但已報(bào)道的大多數(shù)TMTs的OER性能仍不理想，遠(yuǎn)低于相應(yīng)的硫化物和硒化物。

基于此，浙江工業(yè)大學(xué)汪磊副教授、賈毅教授和許響生教授（共同通訊作者）等人報(bào)道了碲化鈷（CoTe）納米陣列通過硫（S）摻雜和表面氧化的雙重集成來激活和穩(wěn)定OER。合成后的CoO@S-CoTe催化劑在電流密度為10 mA cm^?2下的過電位僅為246 mV，長期穩(wěn)定性超過36 h，優(yōu)于商業(yè)RuO₂和其他已報(bào)道的Te基OER催化劑。

通過DFT計(jì)算，作者研究了基本步驟的電荷分布和吉布斯自由能。在文中，作者構(gòu)建了CoTe、S-CoTe、CoO@CoTe和CoO@S-CoTe四個理論模型。通過1.23 V和0 V時的能量圖，可明顯地看到OER過程的第三步，即O*到OOH*的轉(zhuǎn)換，是所有模型的速率決定步驟（RDS）。

S-CoTe（0.59 eV）和CoO@CoTe（0.55 eV）的?G_O*→OOH*值小于CoTe（0.71 eV），表明S摻雜和表面氧化對降低OER能壘有積極作用。在四個模型中，CoO@S-CoTe的?G_O*→OOH*值最小為0.43 eV，表明CoO@S-CoTe模型中中間的O*原子與頂部CoO層暴露的Co位之間的結(jié)合強(qiáng)度更強(qiáng)。

為進(jìn)一步揭示活性增強(qiáng)機(jī)制，作者計(jì)算了電荷密度的差異分布。在CoTe中摻雜S可以使電荷更方便地從頂部CoO層轉(zhuǎn)移到內(nèi)部Co位點(diǎn)，在CoO中形成電子缺失區(qū)，從而提高OER的催化性能。結(jié)果表明，在CoTe晶格中摻雜S，形成合適的表面CoO可以協(xié)同調(diào)節(jié)CoTe的OER性能，突破了CoTe的實(shí)際應(yīng)用瓶頸。

Dual Integrating Oxygen and Sulphur on Surface of CoTe Nanorods Triggers Enhanced Oxygen Evolution Reaction. Adv. Sci., 2023, DOI: 10.1002/advs.202206204.

https://doi.org/10.1002/advs.202206204.

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?浙工大Adv. Sci.：CoO@S-CoTe助力OER

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