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清華/桂林電科院Nat. Commun.: 硫化物電解質(zhì)全固態(tài)鋰電池中鋰-銦枝晶的生長

具有無機(jī)固體電解質(zhì)的全固態(tài)鋰基電池（ASSLB）被認(rèn)為是電化學(xué)儲能的可行選擇。然而，鋰金屬的應(yīng)用受到與長時間電池循環(huán)和電極/固體電解質(zhì)界面不良反應(yīng)時鋰枝晶生長相關(guān)問題的阻礙。鋰銦 (Li-In) 合金等合金材料因其（電）化學(xué)穩(wěn)定性而被廣泛用于實驗室，但尚未對其形態(tài)穩(wěn)定性進(jìn)行深入研究。

圖1. Li-In|LPSCl|LNO@NCM622電池的循環(huán)性能

在此，清華大學(xué)張興教授及桂林電器科學(xué)院朱凌云教授等人報道了當(dāng)Li-In合金材料與Li₆PS₅Cl固體電解質(zhì)和Li(Ni_0.6Co_0.2Mn_0.2)O₂正極活性材料結(jié)合使用并在高電流(3.8 mA cm^-2)和高正極負(fù)載(4 mAh cm^-2)下循環(huán)時Li-In枝晶的生長。

出乎意料的是，該Li-In|LPSCl|LNO@NCM622電池在近900次充電/放電循環(huán)后出現(xiàn)短路，這與使用鋰金屬負(fù)極的情況類似。通過SEM-EDX分析表征枝晶形貌，并通過掃描電子顯微鏡（STEM）、電子能量損失譜（EELS）、拉曼光譜、X射線光電子能譜（XPS）和從頭計算分子動力學(xué)（AIMD）模擬揭示了Li-In枝晶生長的內(nèi)在機(jī)制。

圖2. LPSCl固體電解質(zhì)中鋰-銦枝晶的生長

研究表明，當(dāng)電池在高電流和高負(fù)載下循環(huán)時，金屬In在熱力學(xué)和動力學(xué)上對硫化物電解質(zhì)不穩(wěn)定。伴隨的體積變化和輕微的界面反應(yīng)會導(dǎo)致包圍電解質(zhì)顆粒的鋰-銦枝晶生長，最終導(dǎo)致短路和長時間循環(huán)后電池失效。

與垂直生長的鋰枝晶相比，橫向條紋狀鋰枝晶有利于降低枝晶的生長速度和減輕對硫化物電解質(zhì)的結(jié)構(gòu)破壞，因此可以通過提高金屬電極/固體電解質(zhì)的電化學(xué)穩(wěn)定性和降低電解質(zhì)的孔隙率來抑制Li-In枝晶的生長。這項研究揭示了使用Li-In負(fù)極的ASSLB 的失效機(jī)制，并提供了對Li-In枝晶的寶貴見解，這將為實驗室規(guī)模的固態(tài)電池研究和合金負(fù)極的開發(fā)提供重要指導(dǎo)。

圖3. 鋰枝晶和鋰-銦枝晶生長形貌示意圖

Growth of lithium-indium dendrites in all-solid-state lithium-based batteries with sulfide electrolytes, Nature Communications 2021. DOI: 10.1038/s41467-021-27311-7

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