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南大Nano Lett.:近100%選擇性!Ag25簇合物上的CO2光催化加氫制CH4

南大Nano Lett.:近100%選擇性!Ag25簇合物上的CO2光催化加氫制CH4
化學(xué)惰性二氧化碳(CO2)的轉(zhuǎn)化及其光還原為增值產(chǎn)品引起了極大的關(guān)注,是利用主要溫室氣體CO2的一個誘人前景。
近日,南京大學(xué)金鐘教授、馬晶教授和Xu Liu(共同通訊作者)等人報道了一種具有明確原子結(jié)構(gòu)的Ag25簇在CO2高選擇性光催化加氫制甲烷中的應(yīng)用。
南大Nano Lett.:近100%選擇性!Ag25簇合物上的CO2光催化加氫制CH4
研究發(fā)現(xiàn),Ag25簇具有類似分子的性質(zhì)和表面等離子體共振,對光驅(qū)動CO2還原表現(xiàn)出競爭性催化活性,在相對溫和的溫度(100 ℃)下產(chǎn)生近乎100%的甲烷產(chǎn)物選擇性。
南大Nano Lett.:近100%選擇性!Ag25簇合物上的CO2光催化加氫制CH4
通過密度泛函理論(DFT)計算表明,Ag25簇對CO2的吸收在能量上是有利的。通過operando紅外光譜對Ag25簇催化劑的甲烷化進行研究,證實了甲烷是通過甲?;图兹┪锓N轉(zhuǎn)化為表面CHx,通過H輔助多電子反應(yīng)途徑生成的。
該工作提出了一種通過定義良好的金屬簇催化劑實現(xiàn)高性能CO2甲烷化的高效策略。
南大Nano Lett.:近100%選擇性!Ag25簇合物上的CO2光催化加氫制CH4
Photodriven Catalytic Hydrogenation of CO2 to CH4 with Nearly 100% Selectivity over Ag25 Clusters. Nano Lett., 2021, DOI: 10.1021/acs.nanolett.1c02784.
https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.1c02784.

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