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邵琪/黃小青Small：N摻雜Pd/非晶鈷(II)界面中的壓縮應(yīng)變促進(jìn)電催化HER

可再生氫能源系統(tǒng)非常依賴用于堿性析氫反應(yīng)(HER)的鈀基催化劑的開發(fā)，但由于鈀-氫鍵鍵能強，因此合理設(shè)計性能優(yōu)異的鈀基催化劑仍然具有挑戰(zhàn)性。

因此，蘇州大學(xué)邵琪、黃小青等通過構(gòu)建氮化誘導(dǎo)的壓縮應(yīng)變界面，合成了N摻雜Pd/非晶鈷(II)界面(N-Pd/A-Co(II))，在很大程度上提高了堿性條件下催化劑的HER性能。

壓縮應(yīng)變?yōu)?.7%的N-Pd/A-Co(II)催化劑表現(xiàn)出更高的活性。在HER過程中，壓縮應(yīng)變?yōu)?.7%的N-Pd/A-Co(II)在1.0 M KOH溶液中，過電位僅為58 mV即可實現(xiàn)10 mA cm^-2的電流密度，比純Pd(327 mV)和最先進(jìn)的Pt/C(78 mV)好得多。

值得注意的是，它還表現(xiàn)出出色的穩(wěn)定性，在10 mA cm^-2的電流密度保持30小時穩(wěn)定性，并且電流密度下降可以忽略不計。

DFT計算表明，N摻雜導(dǎo)致Pd-N鍵上有更多局域電子態(tài)，可降低H的吸附。Pd-N鍵觸發(fā)壓縮應(yīng)變，顯示界面對氫的結(jié)合能略微升高，更接近平衡能量狀態(tài)。應(yīng)變N-Pd/A-Co(II)界面導(dǎo)致更快的H吸附/解吸動力學(xué)過程。

此外，無定形Co(II)組分也有利于通過更強的靜電親和力固定OH*，以防止OH*阻塞Pd活性位點。無定形Co(II)的存在極大地加速了水的離解，為N-Pd位點上的H吸附提供了足夠的質(zhì)子。

Compressive strain in N-doped palladium/amorphous-cobalt(II) interface facilitates alkaline hydrogen evolution. Small, 2021. DOI: 10.1002/smll.202103798

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