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寧波材料所/寧波大學(xué)AFM：電化學(xué)拋光鋰金屬以抑制枝晶的通用策略

眾所周知，鋰(Li)的枝晶生長源于粗糙且不均勻的鋰金屬表面上的沉積，并且長期以來一直是鋰金屬電池的核心問題。

中科院寧波材料所吳敬華、姚霞銀、黃良鋒、寧波大學(xué)辛星等從腐蝕科學(xué)的角度提出了一種通過原位和非原位電化學(xué)拋光鋰金屬來抑制枝晶的通用策略。

圖1 鋰金屬電化學(xué)拋光機(jī)理示意圖

具體而言，作者通過雙功能電解液的保護(hù)和腐蝕特性之間的智能平衡來動態(tài)穩(wěn)定SEI。其中硝酸鋰(LiNO₃)被采用作為主要電解質(zhì)鹽，因?yàn)樗哂幸种芁MB中枝晶的作用。詳細(xì)研究表明，LiNO₃可形成以氧化鋰(Li₂O)為主要成分的相對均勻SEI。

此外，鹵化鋰(LiX; X = Cl, Br, I)用作仲鹽。LiX的腐蝕作用有望提供具有微觀光滑表面的拋光鋰電極。密度泛函理論(DFT)計算表明，LiX對鋰金屬的腐蝕強(qiáng)度按照Cl > Br > I的順序降低，Br-具有適度的局部點(diǎn)蝕速率，可以與NO₃ˉ的鈍化速率相平衡，從而有利于形成薄而強(qiáng)的SEI層。

圖2 在不同電解液中鋰沉積的顯微圖像

因此，鋰金屬可以提供或動態(tài)保持具有適當(dāng)厚度（在鋰表面的凸面較薄，在凹面部分較厚）的光滑SEI膜，這有助于由于較薄SEI膜的高鋰離子電導(dǎo)率而首先溶解突出的鋰。此外，拋光的鋰表面仍然被均勻、光滑和薄的SEI層覆蓋，這不僅抑制了枝晶形成的活性位點(diǎn)，而且改善了鋰離子的擴(kuò)散動力學(xué)，從而實(shí)現(xiàn)了鋰的快速傳輸。

因此，拋光后的鋰在對稱電池和與 LiNi_0.8Co_0.1Mn_0.1O₂(NCM811)或LiFePO₄耦合的全電池中均表現(xiàn)出穩(wěn)定的電壓分布和高鋰?yán)寐?。拋光鋰電極的長循環(huán)壽命清楚地表明鋰的均勻無枝晶沉積?？傊?，該策略通過在反復(fù)循環(huán)過程中提供再生均勻的鋰表面，為實(shí)現(xiàn)鋰的均勻沉積提供了新的方向。

圖3 半電池和全電池性能

Electrochemical Polishing: An Effective Strategy for Eliminating Li Dendrites. Advanced Functional Materials 2022. DOI: 10.1002/adfm.202203652

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