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陸盈盈/張魏棟:最新AFM!

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聚環(huán)氧乙烷(PEO)基固態(tài)電解質(zhì)(SSE)對鋰金屬具有良好的化學穩(wěn)定性,為實用的全固態(tài)鋰金屬電池(ASSLMB)提供了一種有前景的解決方案。然而,在半熔融狀態(tài)下使用薄PEO的短路風險及正極在高壓下對PEO的氧化分解阻礙了其實際應用。
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為此,浙江大學陸盈盈教授、張魏棟等人發(fā)現(xiàn)負極和正極界面處均勻的Li+和電子分布在高壓PEO基電池中起著重要作用,通過在PEO電解質(zhì)中引入納米金剛石(NDs)來重新調(diào)節(jié)負/正極界面的Li+和電子電導率可大大提高PEO基電池的電化學性能。基于PEO基SSE中離子/電子傳導性能的測試,作者發(fā)現(xiàn)ND-PEO 電解質(zhì)表現(xiàn)出優(yōu)異的電化學和機械性能。將NDs引入SSE可有效抑制聚合物鏈結晶從而增強體相離子電導率,并通過降低SSE的電子電導率來提高正極側的抗氧化能力。
此外,具有高楊氏模量和絕緣性的NDs可消除由“尖端效應”引起的不均勻電場,促進致密的鋰沉積。這不僅保證了正極和PEO電解質(zhì)之間的良好接觸,而且還降低了鋰枝晶誘導電池短路的風險。
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圖1. 各種使用PEO基SSE的鋰對稱電池性能
電化學測試表明,基于ND-PEO SSE的Li對稱電池在0.8 mA cm-2時表現(xiàn)出極好的循環(huán)穩(wěn)定性(300小時),幾乎是使用純PEO和Al2O3改性PEO SSE電池的30倍。具有ND-PEO SSEs的Li/LFP電池在3 C下1000次循環(huán)后可提供超過105 mAh g-1的可逆比容量,容量保持率高達89.8%。與此形成鮮明對比的是,使用純PEO和Al2O3改性PEO SSE電池容量分別在50和100次循環(huán)后迅速下降到80%。
此外,使用30 μm ND-PEO SSE的Li/LCO電池也實現(xiàn)了高循環(huán)穩(wěn)定性(0.2 C下50次循環(huán)后仍保持92.2%的容量),組裝的單層軟包電池的長循環(huán)性能(0.3 C下50次循環(huán)后容量保持率為85.2%)證實了ND-PEO SSE的實際可行性??傊@項研究提出的PEO基電解質(zhì)的設計原理為ASSLMB的實用化鋪平了道路。
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圖2. Li/LCO電池的表征和循環(huán)性能
Tuning Ion/Electron Conducting Properties at Electrified Interfaces for Practical All-Solid-State Li-Metal Batteries, Advanced Functional Materials 2022. DOI: 10.1002/adfm.202204742

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