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膜是用于選擇性分離氣體或液體的薄層材料，用于從臺(tái)式實(shí)驗(yàn)到工業(yè)流程的一系列規(guī)模。但是，用膜來(lái)分離尺寸或化學(xué)性質(zhì)非常相似的材料時(shí)出現(xiàn)了挑戰(zhàn)，特別是在最小的尺度上。

范德堡大學(xué)Kidambi等人在Science上發(fā)表綜述，Subatomic species transport through atomically thin membranes: Present and future applications，回顧了使用石墨烯或六方氮化硼（h-BN）等原子厚度的二維材料分離亞原子物種（包括電子、氫同位素和氣體）的進(jìn)展。作者探討了大尺寸薄膜的制備及其在能源、顯微鏡和電子學(xué)相關(guān)應(yīng)用中的潛在用途。

膜是薄薄的物理屏障，允許運(yùn)輸某些物種，同時(shí)限制其他物種。原子厚度的二維（2D）材料是固體晶體，其組成原子粘合在平面2D片中，為實(shí)現(xiàn)超薄膜提供了機(jī)會(huì)，允許選擇性地傳輸亞原子物種。單層石墨烯（碳原子的蜂窩網(wǎng)）和六方氮化硼（h-BN，交替B和N原子的蜂窩網(wǎng)）的原始晶格對(duì)氦等小原子（在室溫下）不滲透，但允許電子的能量依賴傳輸以及質(zhì)子和氘的電場(chǎng)驅(qū)動(dòng)傳輸。

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圖1. 通過(guò)石墨烯和h-BN原子薄晶格的傳輸

通過(guò)石墨烯進(jìn)行能量依賴的電子傳輸，加上其原子層薄、對(duì)氣體不滲透、高強(qiáng)度和導(dǎo)電性，為克服材料挑戰(zhàn)提供了機(jī)會(huì)，這些挑戰(zhàn)限制了電子顯微鏡和光譜學(xué)向高真空以外的采樣環(huán)境的進(jìn)步。通過(guò)h-BN、石墨烯和其他對(duì)小原子不滲透的2D材料進(jìn)行選擇性質(zhì)子傳輸，可以幫助推進(jìn)能量存儲(chǔ)和轉(zhuǎn)換過(guò)程，方法是提供解決常規(guī)質(zhì)子交換膜中持續(xù)存在的交叉和陽(yáng)離子選擇性差問(wèn)題的途徑，這些問(wèn)題通常會(huì)導(dǎo)致長(zhǎng)期效率下降。通過(guò)h-BN和石墨烯的選擇性質(zhì)子和氘傳輸速率的差異為推進(jìn)同位素分離在極能量密集型的當(dāng)前過(guò)程提供了變革性的機(jī)會(huì)。

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圖2. 質(zhì)子透過(guò)二維材料的實(shí)驗(yàn)與理論研究

石墨烯和h-BN對(duì)氦和其他氣體的不滲透性最初是通過(guò)使用單層片密封微米大小的充氣腔，形成原子薄的氣球。然而，電子等亞原子物種通過(guò)單層石墨烯和h-BN的晶格隧道，有望在垂直晶體管和自旋電子器件隧道屏障中的應(yīng)用。能量電子通過(guò)石墨烯的傳輸隨其動(dòng)能而變化，并為推進(jìn)電子顯微鏡（EM）提供了變革性機(jī)會(huì)。石墨烯的高電子透明度使其能夠用作超薄、結(jié)晶、導(dǎo)電的樣品襯底，用于透射電子顯微鏡（高達(dá)約80 kV），最大限度地減少背景噪音（與~3-20 nm厚的孔狀非晶碳薄膜相比），并允許形成均勻的冰厚度用于低溫電子顯微鏡。使用石墨烯作為透電子、不透分子的屏障，將探測(cè)器與樣品環(huán)境隔離開(kāi)來(lái)（同時(shí)仍然允許電子進(jìn)出樣本），可以將傳統(tǒng)的原位技術(shù)推進(jìn)到環(huán)境高壓、液體系統(tǒng)和生物學(xué)等新前沿。

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圖3. 大面積原子薄二維材料的合成與加工

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圖4. 質(zhì)子通過(guò)原子薄膜傳輸?shù)膽?yīng)用

h-BN和石墨烯僅透過(guò)質(zhì)子，但不透過(guò)其他原子，為緩解反應(yīng)物和不需要的物質(zhì)的交叉提供了途徑，并提高了質(zhì)子交換膜的選擇性，可以提高在多種能源產(chǎn)生和轉(zhuǎn)換過(guò)程中的效率，包括（i）清潔/綠色運(yùn)輸和分布式或移動(dòng)輔助發(fā)電的燃料電池，（ii）用于分布式氫生產(chǎn)和純化的電化學(xué)氫泵，以及（iii）用于電網(wǎng)存儲(chǔ)的氧化還原液流電池。通過(guò)h-BN和石墨烯選擇性質(zhì)子和氘滲透率不同（由于振動(dòng)零點(diǎn)能量的差異），導(dǎo)致H⁺/D⁺的分離因子約為8至14，這為同位素分離提供了變革性的進(jìn)展。

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圖5. 原子薄膜在透射電子顯微鏡上的應(yīng)用

展望

亞原子物種通過(guò)石墨烯和h-BN選擇性遷移為幾個(gè)領(lǐng)域的突破性進(jìn)展提供了潛力。然而，對(duì)運(yùn)輸機(jī)制的詳細(xì)見(jiàn)解仍在研究中。小規(guī)模應(yīng)用將首先出現(xiàn)，例如，以石墨烯為樣品襯底的透射電子顯微鏡網(wǎng)格已經(jīng)商業(yè)化，石墨烯作為成像和光譜學(xué)電子透明屏障的使用正在穩(wěn)步上升。

高質(zhì)量2D材料的可擴(kuò)展合成和具有低成本的工藝將它們集成到設(shè)備中是實(shí)現(xiàn)大面積應(yīng)用的必要條件。

然而，了解可拓展合成過(guò)程中不可避免的缺陷的影響，以及由此產(chǎn)生的與原始材料相比運(yùn)輸特性的差異至關(guān)重要。還需要進(jìn)行研究，以評(píng)估2D材料在現(xiàn)實(shí)應(yīng)用條件下的長(zhǎng)期耐久性。與現(xiàn)有技術(shù)相比，H⁺/D⁺同位素分離具有大幅減少能源消耗的潛力，因此最有可能在核工業(yè)中進(jìn)行探索。規(guī)?；?D材料生產(chǎn)提供了規(guī)模經(jīng)濟(jì)，并考慮到應(yīng)用生命周期內(nèi)的能源節(jié)約，其他與能源相關(guān)的應(yīng)用有望實(shí)現(xiàn)。

文獻(xiàn)信息

Kidambi et al., Subatomic species transport through atomically thinmembranes: Present and future applications. Science 374, eabd7687 (2021).

https://www.science.org/doi/10.1126/science.abd7687

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