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?廣工大李成超Angew.：水合共晶電解質(zhì)穩(wěn)定高壓鎂電池的低電位鎂沉積/剝離

水系可充鎂電池（ARMBs）通常因嚴(yán)重的負(fù)極鈍化而失效，另外，在適當(dāng)?shù)漠愘|(zhì)金屬襯底上執(zhí)行準(zhǔn)低電位的鎂沉積/剝離化學(xué)（UPMC）是一個(gè)關(guān)鍵的補(bǔ)救措施。

圖1. HEE穩(wěn)定的低電位鎂沉積/剝離化學(xué)

廣東工業(yè)大學(xué)李成超等在新的水合共晶電解質(zhì)（HEEs）中初步實(shí)現(xiàn)了Zn基底上的穩(wěn)定UPMC，并提供了超低的UPMC過(guò)電位和ARMBs的高能量/電壓平臺(tái)。作者首先通過(guò)DFT理論吸附能計(jì)算，預(yù)測(cè)了Zn基底上的潛在UPMC（Zn-Mg⁰為-1.21 eV，Mg-Mg⁰為-0.96 eV）。Mg²⁺在Zn基底上的優(yōu)先吸附促進(jìn)了Mg的沉積，形成了相對(duì)穩(wěn)定的Zn-Mg鍵。通過(guò)擴(kuò)大電化學(xué)穩(wěn)定窗口（ESW）的下限，水活性明顯降低的HEEs有效地破壞了析氫/腐蝕反應(yīng)和UPMC之間的競(jìng)爭(zhēng)，從而使UPMC具有良好的可逆性。此外，通過(guò)包括EQCM和深入的XPS在內(nèi)的多種表征，Zn基底上的UPMC得到了仔細(xì)的驗(yàn)證，它被來(lái)自HEEs中共溶劑的無(wú)機(jī)/有機(jī)混合層所穩(wěn)定。

圖2. 對(duì)稱電池的倍率性能和循環(huán)壽命研究

因此，Zn基底上的UPMC可以在0.1 mA cm^-2的電流密度下穩(wěn)定運(yùn)行550小時(shí)，過(guò)電位低至50 mV，在倍率持久性和循環(huán)性方面超過(guò)了傳統(tǒng)水系電解液。此外，與Zn/Al金屬負(fù)極相比，所構(gòu)建的電鍍Mg//SPANI全電池顯示出良好的能量/功率密度和較高的放電電壓平臺(tái)。這項(xiàng)工作以HEE穩(wěn)定的UPMC策略為特色，旨在開(kāi)發(fā)耐用的ARMB，這對(duì)探索其他基于活性金屬的高能水系電池具有啟發(fā)意義。

圖3. 電鍍Mg//SPANI全電池的性能

Hydrated Eutectic Electrolytes Stabilizing Quasi-Underpotential Mg Plating/Stripping for High-Voltage Mg Batteries. Angewandte Chemie International Edition 2023. DOI: 10.1002/anie.202217945

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