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?AFM：具有快速鋰離子傳輸?shù)幕ゴ┚酆衔锞W(wǎng)絡(luò)電解質(zhì)

固態(tài)聚合物電解質(zhì)（SPEs）提供了與電極的親密接觸，并能適應(yīng)鋰負(fù)極的體積變化，這使其成為全固態(tài)電池（ASSBs）的理想選擇；然而，受限的鏈?zhǔn)綌[動(dòng)、不良的離子復(fù)合物解離和受阻的Li⁺傳輸途徑限制了SPEs的離子傳導(dǎo)性。

圖1 IPNE的結(jié)構(gòu)及其組成部分

臺(tái)灣成功大學(xué)鄧熙聖教授等開(kāi)發(fā)了一種互穿聚合物網(wǎng)絡(luò)電解質(zhì)（IPNE），包括基于聚環(huán)氧乙烷和聚偏氟乙烯的網(wǎng)絡(luò)化SPE（分別為O-NSPE和F-NSPE）和雙氟磺酰亞胺鋰（LiFSI），以解決這些挑戰(zhàn)。

預(yù)網(wǎng)絡(luò)化P（PO-EO-PO）誘導(dǎo)合并的PVdF-HFP鏈的網(wǎng)絡(luò)化，從而在F_0.15O-IPNE中形成連接的Li⁺傳輸路徑。F_0.15O-IPNE含有LiFSI鹽，其中FSI^?陰離子聚集形成聚合物狀結(jié)構(gòu)域，以促進(jìn)Li⁺擴(kuò)散。由此產(chǎn)生的PVdF-HFP網(wǎng)絡(luò)導(dǎo)致形成均勻分布和連接的FSI^?-聚集域，有利于Li⁺的滲透，而P（PO-EO-PO）網(wǎng)絡(luò)吸引Li⁺在FSI^?-聚集域中創(chuàng)建空位，以促進(jìn)連接域之間的Li⁺傳輸。

圖2 半電池性能

在這種Li⁺傳輸模式下，F(xiàn)_0.15O-IPNE在30°C時(shí)表現(xiàn)出高離子電導(dǎo)率（≈1 mS cm^?1）和高t_Li+（0.69）。此外，F(xiàn)SI^?陰離子位于聚集體中的事實(shí)阻止了空間電荷區(qū)的形成，從而導(dǎo)致鋰負(fù)極表面上均勻的鋰沉積。

因此，當(dāng)組裝成對(duì)稱(chēng)Li||Li電池時(shí)，F(xiàn)_0.15O-IPNE的交換電流密度為13 mA cm^?2，這大大超過(guò)了使用液態(tài)電解液的電池。采用Li|F_0.15O-IPNE|LiFePO₄的LMB也表現(xiàn)出優(yōu)于使用液態(tài)電解液組裝的LMB的充放電循環(huán)性能，并達(dá)到7 mA cm^?2的高放電速率?？傮w而言，這項(xiàng)研究表明，在利用聚合物網(wǎng)絡(luò)之間的協(xié)同關(guān)系的同時(shí)，為L(zhǎng)i⁺傳輸創(chuàng)建陰離子聚集結(jié)構(gòu)域是開(kāi)發(fā)適合LMB的SPE的一個(gè)有前景的策略。

圖3 Li|F_0.15O-IPNE|LiFePO₄的性能

Facile Li+ Transport in Interpenetrating O- and F-Containing Polymer Networks for Solid-State Lithium Batteries. Advanced Functional Materials 2023. DOI: 10.1002/adfm.202213469

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