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Appl. Catal. B.：LaFeO3上Fe配位環(huán)境以及氧空位濃度調(diào)控催化劑選擇性

LaFeO₃鈣鈦礦長期以來一直被用作化學(xué)循環(huán)甲烷部分氧化的有前途的催化劑，然而，F(xiàn)e和O離子如何協(xié)同促進(jìn)部分甲烷氧化并實(shí)現(xiàn)高CO選擇性仍然難以捉摸。此外，鈣鈦礦的三個(gè)反應(yīng)階段是復(fù)雜的多維動態(tài)反應(yīng)，其微觀描述仍不清楚。

因此，挪威科技大學(xué)陳德、華東理工大學(xué)YiAn Zhu等通過研究闡明了氧空位在基于LaFeO₃鈣鈦礦的甲烷氧化活性和選擇性中的關(guān)鍵作用。

催化還原反應(yīng)可以分為三個(gè)階段，在階段(I)，甲烷的總?cè)紵渲呋瘎┍砻娴恼w動力學(xué)，其中Fe可能具有Fe-O₅或Fe-O₅(高價(jià)鐵O)配位環(huán)境和主要氧化產(chǎn)物是CO₂和H₂O。在作為反應(yīng)的主要部分的階段(II)中，F(xiàn)e-O₄(V_o)涉及的氧空位導(dǎo)致完全選擇性的甲烷轉(zhuǎn)化為CO(CO選擇性為99%)。

因此，在這個(gè)反應(yīng)階段，催化劑表面最有可能缺氧，這也解釋了為什么部分氧化的LaFeO₃鈣鈦礦會產(chǎn)生高CO選擇性。在階段(III)，碳沉積將發(fā)生在Fe-O₃(V_o)₂，導(dǎo)致催化劑失活。

結(jié)果表明晶格氧通過Mars van Krevelen機(jī)制參與氧化還原反應(yīng)。CO₂是甲烷氧化的主要產(chǎn)物，而不是CO氧化的次要產(chǎn)物。表面氧空位的存在會顯著增加總氧化的總能壘，從而降低對CO₂的選擇性。

因此，F(xiàn)e配位環(huán)境(以及表面氧空位濃度)是控制催化劑選擇性的關(guān)鍵因素。因此，甲烷氧化反應(yīng)是在富氧表面上的完全燃燒和缺氧表面上的完全選擇性部分氧化。

On the Ensemble Requirement of Fully Selective Chemical Looping Methane Partial Oxidation over La-Fe-Based Perovskites. Applied Catalysis B: Environmental, 2021. DOI: 10.1016/j.apcatb.2021.120788

原創(chuàng)文章，作者：Gloria，如若轉(zhuǎn)載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.xiubac.cn/index.php/2023/10/09/ba181a81c4/

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