廣泛使用的LiNi_0.8Mn_0.1Co_0.1O₂（NMC811）石墨鋰離子電池的理想電解液有望具有支持更高電壓（≥4.5?伏特）、快速充電（≤15?分鐘）以及在寬溫度范圍（±60?攝氏度）內(nèi)不易燃。但是，目前沒(méi)有一種電解質(zhì)能同時(shí)滿足所有這些要求，故電解質(zhì)設(shè)計(jì)因缺乏有效的指導(dǎo)原則而受到阻礙。

在此，美國(guó)馬里蘭大學(xué)王春生教授和美國(guó)陸軍研究實(shí)驗(yàn)室Oleg Borodin教授等人深入報(bào)道并驗(yàn)證了一種基于一組軟溶劑的電解液設(shè)計(jì)策略，這一策略的核心是確定具有相對(duì)較低的DN值（小于10）和高介電常數(shù)（大于5）的溶劑，這可以使Li⁺與溶劑的結(jié)合能最小化，同時(shí)仍能使鋰鹽解離。

同時(shí)在電解液中引入一種具有高還原電位的成分，可以在負(fù)極和正極上形成類似的富含LiF的界面層。

負(fù)極和正極的熱力學(xué)（容量）和動(dòng)力學(xué)（阻抗）匹配使NMC811||石墨電池能夠快速充電并在寬溫度范圍充放電，而不產(chǎn)生鋰沉積。

圖1.電解液的物理性質(zhì)

研究表明，合理設(shè)計(jì)的1 M LiTFSI MDFA/ MDFSA-TTE電解質(zhì)，能夠在負(fù)極和正極上形成自限制的富LiF界面相，從而在極端條件下也能實(shí)現(xiàn)容量和阻抗匹配。值得注意的是，4.5V NMC811||石墨硬幣電池的面積容量超過(guò)2.5 mAh/cm²，當(dāng)這些電池在-50℃(-60℃)以0.1C的倍率充放電時(shí)，仍保留了75%(54%)的室溫容量。而NMC811||石墨袋電池與低電解質(zhì)(2.5 g/Ah)在?30℃下實(shí)現(xiàn)穩(wěn)定的循環(huán)，平均庫(kù)侖效率超過(guò)99.9%。

綜合分析進(jìn)一步揭示了NMC811正極與石墨負(fù)極之間的阻抗匹配，這是由于形成了相似的富氟化鋰界面，從而有效地避免了低溫鍍鋰。這種電解質(zhì)設(shè)計(jì)原則，可以推廣到在極端條件下工作的其他堿金屬離子電池。

圖2. NMC811||石墨全電池的電化學(xué)性能

Electrolyte design for Li-ion batteries under extreme operating conditions, Nature 2023 DOI: 10.1038/s41586-022-05627-8