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金屬鋅負極在水溶液中的熱力學(xué)穩(wěn)定性差和電化學(xué)動力學(xué)緩慢極大地阻礙了其實際應(yīng)用。為了解決這些問題，迄今為止，已經(jīng)開發(fā)了各種親鋅表面改性策略，可以促進可逆的鍍鋅/剝離行為。然而，在選擇親鋅位點時，仍然缺乏對熱力學(xué)慣性和動力學(xué)親鋅指標的系統(tǒng)和基本理解。

在此，復(fù)旦大學(xué)晁棟梁教授團隊首次通過優(yōu)化不同的異質(zhì)金屬(Fe、Co、Ni、Sn、Bi、Cu、Zn等)和合成溶劑(乙醇、乙二醇、n-丙醇等)對異質(zhì)金屬界面進行了優(yōu)先排序。

具體來說，理論模擬和實驗結(jié)果表明，Bi@Zn界面同時具有熱力學(xué)慣性和動力學(xué)親鋅性。從熱力學(xué)的角度看，Bi@Zn界面極大地抑制了副反應(yīng)。

從動力學(xué)角度看，電化學(xué)循環(huán)過程中親鋅Bi和原位形成的Zn-Bi合金固溶體界面在空間上約束了Zn的均勻生長，有效促進了Zn沉積動力學(xué)。

圖1. 界面的電化學(xué)分析

總之，本文提出了一種在更實用的指標中優(yōu)先確定親鋅位點的最佳實踐。作為概念證明，Bi@Zn負極可提供超低的超電勢，在10 mA cm^-2的高倍率下ca.55 mV，循環(huán)壽命超過4700次。

因此，為異質(zhì)金屬界面精心設(shè)計的“熱力學(xué)慣性和動力學(xué)親金屬”指標可以衡量其他金屬電池的成功與否。同時這項工作能夠指導(dǎo)異質(zhì)金屬界面的合理選擇和設(shè)計，為其他金屬電池的設(shè)計提供參考。

圖2. Bi@Zn界面的原位熱成像和顯微演變

Prioritizing Hetero-Metallic Interfaces via Thermodynamics Inertia and Kinetics Zincophilia Metrics for Tough Zn-based Aqueous Batteries, Advanced Materials 2023 DOI: 10.1002/adma.202209288

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復(fù)旦大學(xué)晁棟梁團隊，最新AM!

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