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楊全紅團(tuán)隊(duì)EES：揭示用于高能水系電池的MnO2沉積/溶解化學(xué)

二氧化錳(MnO₂)因其豐富、無毒、低成本的特性以及具有靈活可調(diào)的氧化還原化學(xué)，是ARBs中最具發(fā)展?jié)摿Φ恼龢O材料之一。然而，MnO₂沉積/溶解化學(xué)涉及兩個(gè)電子的轉(zhuǎn)移，反應(yīng)過程復(fù)雜，但大多數(shù)研究只是簡(jiǎn)單將其視為Mn²⁺和MnO₂之間一步完成的直接兩電子轉(zhuǎn)移過程，這無法用于解釋實(shí)際出現(xiàn)的低庫倫效率以及低循環(huán)穩(wěn)定性。

在此，天津大學(xué)楊全紅團(tuán)隊(duì)使用電化學(xué)石英晶體微天平(EQCM)技術(shù)原位揭示了MnO₂的沉積/溶解化學(xué)，明確了反應(yīng)過程中依賴于pH(質(zhì)子濃度)的Mn(III)-中間體(MnOOH和Mn³⁺)。

特別是提出了溶解的Mn³⁺離子是導(dǎo)致活性物質(zhì)損失、電池的實(shí)際放電容量、庫侖效率和循環(huán)穩(wěn)定性低的根本原因。為了驗(yàn)證該觀點(diǎn)，作者通過在電解液中引入氧化還原介質(zhì)有效地解決了Cu//MnO₂原型電池中的上述問題。

圖1. PH對(duì)MnO₂沉積/溶解化學(xué)的影響

研究發(fā)現(xiàn)，Mn²⁺/MnO₂的沉積/溶解反應(yīng)是通過pH依賴的Mn(III)-中間體的路徑進(jìn)行的。在沉積過程中，MnOOH是中性電解液中的主要Mn(III)中間體。隨著質(zhì)子濃度的增加，Mn³⁺逐漸變?yōu)橹饕腗n(III)中間體，此時(shí)MnO₂的沉積動(dòng)力學(xué)變得緩慢，更多的Mn³⁺殘留這電解液中而未被進(jìn)一步氧化至MnO₂。足夠的質(zhì)子濃度(pH<4)對(duì)MnO₂的溶解反應(yīng)至關(guān)重要。

在中性電解液中，MnO₂只發(fā)生質(zhì)子和金屬離子的插層反應(yīng)；而在酸性電解液中的溶解過程中，MnO₂首先被還原為MnOOH，所得MnOOH一部分被進(jìn)一步還原為Mn²⁺外，另一部分則被化學(xué)溶解為Mn³⁺而無法被全部利用。MnOOH的化學(xué)溶解和Mn³⁺的歧化反應(yīng)也分別導(dǎo)致了正極上MnO₂的殘留和正極以外“死”MnO₂的生成，進(jìn)而變?yōu)槭Щ畹幕钚晕镔|(zhì)。因而，過高的質(zhì)子濃度會(huì)增加沉積/溶解過程中活性物質(zhì)的損失。

總之，一方面，在將MnO₂沉積/溶解化學(xué)應(yīng)用于水系電池時(shí)，應(yīng)合理調(diào)控質(zhì)子濃度。另一方面，通過引入氧化還原介質(zhì)來激活失活的活性物質(zhì)是提高基于MnO₂沉積/溶解化學(xué)水系電池性能的有效策略。

圖2. Cu//MnO₂全電池研究

Unraveling deposition/dissolution chemistry of MnO₂ for high-energy aqueous batteries, Energy & Environmental Science 2023 DOI: 10.1039/d3ee00018d

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