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將金屬納米點（NDs）引入異質(zhì)結中以提高電荷分離和轉移能力是提高其光催化活性的最有效策略之一。然而，控制金屬NDs的空間分布以優(yōu)化電荷傳輸途徑仍面臨巨大挑戰(zhàn)，特別是在2D面對面異質(zhì)結中。

基于還原焙燒制備TC/CN過程中增加的還原Ti空位缺陷，鄭州大學岳新政副教授和Wen-Lei Zhang（共同通訊作者）等人報道了一種簡單的定向自還原策略，選擇性地將Ru NDs加載到2D TC/g-C₃N₄（CN）異質(zhì)結的Ti_3-xC₂T_y（TC）表面。優(yōu)化后的Ru/TC/CN光催化劑在380 nm處具有3.21 mmol·g^?1 h^?1的H₂析出速率和30.9%的表觀量子效率。

通過DFT計算，作者研究了Ru/TC/CN表面的界面電荷分離和轉移。根據(jù)計算的平均電位曲線，計算出CN、TC和TC/CN的W_f值分別為4.32、5.55和4.52 eV，說明TC的E_f比CN低。

因此，CN的電子可以自發(fā)地通過異質(zhì)結界面向TC遷移，導致CN一側的帶向向上彎曲，直到達到費米能級平衡。根據(jù)TC/CN界面的電荷密度差，從CN中提取的表面電子會轉移到TC中，而空穴被保留在CN中，導致電子-空穴對分離。

此外，在光照下，Ru/TC/CN和Ru-TC/CN上異質(zhì)結的形成和電荷載流子在結界面的轉移。在電荷再分配過程中，CN呈現(xiàn)向上的表面帶彎曲，并在TC/CN界面自發(fā)產(chǎn)生肖特基勢壘和內(nèi)部電場。對于Ru/TC/CN，在光照射下，CN的CB電子可以通過Schottky結迅速轉移到TC，然后單向遷移到Ru進行減水?？傊?，光生電子-空穴對的高分離效率可歸因于TC/CN Schottky結的協(xié)同效應和獨特的結構，有效地構建了單向電荷轉移途徑，抑制電子回流，實現(xiàn)了較高的光催化活性。

Rational distribution of Ru nanodots on 2D Ti_3-xC₂T_y/g-C₃N₄ heterostructures for boosted photocatalytic H₂ evolution. Nano Res., 2023, DOI: 10.1007/s12274-023-5422-z.

https://doi.org/10.1007/s12274-023-5422-z.

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鄭州大學Nano Research：Ru/TC/CN助力光催化析出H2

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