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JMCA：Mn摻雜！Pt尖端！共同促進(jìn)電子轉(zhuǎn)移，增強(qiáng)催化劑的光催化產(chǎn)氫效率

光催化水分解制氫因其綠色的特性和能夠解決世界能源危機(jī)的前景而引起了大量的研究興趣。到目前為止，有多種半導(dǎo)體，已被開發(fā)用于分解水制備氫氣。在這些催化劑中，CdS納米晶體(NCs)由于其適當(dāng)?shù)膸抖淮罅坷?，然而與較慢的表面催化反應(yīng)(毫秒到秒)相比，由于快速激子復(fù)合導(dǎo)致電荷分離不足，CdS NCs的光催化產(chǎn)氫率受到限制。

基于此，雪城大學(xué)鄭偉威等人合成了Mn²⁺摻雜的具有Pt尖端的一維(1D)CdS納米棒(NRs，1D Mn:CdS-Pt NRs)，用于快速光催化水分解制備氫氣。

本文將將合成的NRs在藍(lán)光(405 nm，LED)的照射下進(jìn)行了光催化水分解實驗。測試結(jié)果表明，CdS NRs在8小時(9.4 mmol h^-1 g^-1)內(nèi)產(chǎn)生120 mmol的氫氣，內(nèi)量子效率(IQE)為0.5%。Mn:CdS NRs在測試中則產(chǎn)生了149 mmol的氫氣(19.8 mmol h^-1 g^-1)，IQE較大，為1.0%。

在加入Pt后，1D Mn:CdS-Pt NRs顯示出優(yōu)異的產(chǎn)氫率，在8小時(287 mmol h^-1 g^-1)內(nèi)，每克光催化劑產(chǎn)生1658 mmol的氫氣，IQE為13.8%，這說明Pt和Mn²⁺的引入成功提高了CdS NRs的光催化產(chǎn)氫性能。更重要的是，研究人員發(fā)現(xiàn)，在Mn²⁺摻雜濃度為0.9％時，Mn:CdS-Pt NRs的光催化產(chǎn)率最高。但是當(dāng)Mn²⁺濃度過高時(1.4％)，光催化產(chǎn)率下降，這是由于短程Mn-Mn相互作用導(dǎo)致的濃度淬滅效應(yīng)。

此外，當(dāng)Pt反應(yīng)時間增加到15分鐘及以上時，會導(dǎo)致更大的Pt尖端以及在NRs兩端形成Pt助催化劑。然而，這也會降低Mn:CdS NRs的光吸收能力和光催化性能。因此，最佳的條件是制備直徑相似、兩端都有Pt尖端的1D Mn:CdS NRs以實現(xiàn)高效的光吸收和相應(yīng)的光催化水分解性能。

此外，本文還以10小時為周期，在30小時內(nèi)進(jìn)行了循環(huán)實驗，以評估催化劑的長期穩(wěn)定性。在第二個和第三個10小時的循環(huán)測試中，每次循環(huán)的光催化產(chǎn)率分別為93%和83%，表明此一維光催化劑具有良好的可重復(fù)使用性。

此外，通過分析電化學(xué)阻抗譜圖可以發(fā)現(xiàn)，在CdS NRs內(nèi)摻雜具有長壽命(~ms)的Mn²⁺后，由于CdS NRs到摻雜劑的能量轉(zhuǎn)移，電荷轉(zhuǎn)移電阻降低，而當(dāng)電子從NRs轉(zhuǎn)移到金屬NPs后，Pt納米粒子的阻抗進(jìn)一步顯著降低。

結(jié)合表征和分析，本文得出了1D Mn:CdS-Pt NRs光催化產(chǎn)氫性能優(yōu)異的主要原因：能量從1D CdS NRs轉(zhuǎn)移到長壽命的Mn²⁺離子，然后電子轉(zhuǎn)移到Mn:CdS-Pt NRs的親水Pt尖端，這限制了CdS NRs中的快速電荷復(fù)合，進(jìn)而提高了產(chǎn)氫速率。本文通過引入摻雜作為一維功能光催化劑的電荷轉(zhuǎn)移橋梁的策略為促進(jìn)高性能光催化劑的電子轉(zhuǎn)移提供了新的思路。

Facilitated Electron Transfer by Mn dopants in 1-Dimensional CdS Nanorods for Enhanced Photocatalytic Hydrogen Generation, Journal of Materials Chemistry A, 2023, DOI: 10.1039/d2ta08409k.

https://doi.org/10.1039/D2TA08409K.

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