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研究表明，鋯鈦酸鉛[Pb(Zr,Ti)O₃或PZT]陶瓷的壓電性能可以通過制造紋理陶瓷沿特定取向的排列來增強。

在此，西安交通大學(xué)李飛教授，哈爾濱工業(yè)大學(xué)常云飛教授和澳大利亞伍倫貢大學(xué)張樹君教授提出了一種種子鈍化紋理工藝，利用新開發(fā)的Ba(Zr,Ti)O₃微血小板模板制備PZT陶瓷，該過程不僅確保了模板誘導(dǎo)的富鈦PZT層中的晶粒生長，而且還通過鋯和鈦的層間擴散促進(jìn)了所需的成分。

結(jié)果顯示，本文成功地制備了具有優(yōu)異性能的紋理PZT陶瓷，包括360℃的居里溫度，每牛頓760微庫侖的壓電系數(shù)和0.85的機電耦合因子。本研究通過抑制PZT粉末和鈦酸酯模板之間的劇烈化學(xué)反應(yīng)，解決了制造紋理菱形PZT陶瓷的挑戰(zhàn)。

相關(guān)文章以“Lead zirconate titanate ceramics with aligned crystallite grains”為題發(fā)表在Science。這也是李飛教授團隊第4篇Science/Nature。

前三篇分別為：

1. 在Science 在線發(fā)表題為“Ferroelectric crystals with giant electro-optic property enabling ultracompact Q-switches”的研究論文；

2. 在Nature 在線發(fā)表題為“Transparent ferroelectric crystals with ultrahigh piezoelectricity”的研究論文；

3. 在Science?在線發(fā)表題為“Giant piezoelectricity of Sm-doped Pb(Mg_1/3Nb_2/3)O₃-PbTiO₃?single crystals”的研究論文。

內(nèi)容詳解

二維壓電材料對電場有機械響應(yīng)，這是許多機電應(yīng)用中傳感器和傳感器的核心元件。鋯鈦酸鉛[Pb(Zr,Ti)O₃或PZT]，Pb在A位置和ABO₃鈣鈦礦結(jié)構(gòu)（MPB）組成具有大量的壓電活性，如壓電系數(shù)d₃₃>200 pC N^-1、機電耦合因子k₃₃> 0.60和相對較高的居里溫度T_C（~350℃）。

它們也很容易以低成本制造，PZT基陶瓷作為最經(jīng)典和最具開創(chuàng)性的鈣鈦礦固溶體，是眾多壓電器件的首選材料，例如用于微納制造的高精度致動器，用于醫(yī)學(xué)成像和治療的超聲換能器，以及為遠(yuǎn)程物聯(lián)網(wǎng)設(shè)備供電的機械能量收集器。

鑒于現(xiàn)代醫(yī)學(xué)診斷和精密制造的需求不斷增加，需要具有更好性能的壓電材料（例如，具有高溫穩(wěn)定性和/或?qū)捠褂脺囟确秶膬?yōu)異壓電性），并且已經(jīng)做出了巨大的努力來優(yōu)化PZT陶瓷的壓電活性。

最有效的方法之一是誘導(dǎo)結(jié)構(gòu)不穩(wěn)定性，這可以包括在組合物中添加松弛劑末端，但這種方法將降低 T_C。根據(jù)一般觀察，E_C的降低使壓電陶瓷更容易去極化，降低了輸出能量密度，增加了壓電換能器結(jié)構(gòu)的復(fù)雜性。

用BiScO₃取代BiScO₃-PbTiO₃（BS-PT）PZ將導(dǎo)致更高的T_C（~450℃），而BS-PT存在制造困難、機電耦合系數(shù)低、氧化物成本高等缺點，限制了對其改性的進(jìn)一步研究。

此外，為了利用晶體各向異性來實現(xiàn)高壓電性，另一種方法是通過制造紋理陶瓷沿著特定的晶體學(xué)方向設(shè)計陶瓷顆粒。然而，由于PZT粉末與傳統(tǒng)使用的鈦酸酯模板（BaTiO）之間的劇烈反應(yīng)，PZT固溶體的進(jìn)展非常緩慢。

先前的研究表明，如果PZ含量為>35%，鈦酸酯模板在PZT粉末中熱不穩(wěn)定，這導(dǎo)致制造具有MPB組成的紋理PZT陶瓷需要PZ含量為~52%。。

本文通過兩種方式應(yīng)對上述挑戰(zhàn)。首先，采用改進(jìn)的拓?fù)浠瘜W(xué)方法，合成板狀<100>取向的Ba(Zr_0.1Ti_0.9)O₃（BZT）微晶體，取代常用的模板。與BaTiO₃模板相比，BZT模板在PZT粉末中更穩(wěn)定，可用于制備PZ含量高達(dá)45%的紋理PZT陶瓷，比鈦酸鋇模板高10%。

然而，進(jìn)一步增加Ba(ZrTi)O₃模板中BaZrO₃的含量（如20%），破壞了模板的形貌，并使PZ >45%的紋理PZT陶瓷不可行。

其次，本文開發(fā)了一種種子鈍化紋理工藝，其中兩種不同的泥漿用于膠帶鑄造含3 vol % BZT模板的Pb(Zr_0.4Ti_0.6)O₃粉末和無模板的PZ粉末。將兩個不同的層交替堆疊形成最終的膠帶，以保證模板誘導(dǎo)的富Ti層的晶粒生長，同時在燒結(jié)過程中通過Zr和Ti擴散實現(xiàn)所需的MPB組成。

圖1.?種子鈍化紋理過程的示意圖及實驗

圖2. PZT紋理陶瓷的微觀結(jié)構(gòu)分析

圖3.?PZT紋理陶瓷的電場誘導(dǎo)應(yīng)變的機電性能和原位同步輻射XRD分析

圖4.?紋理PZT陶瓷機電性能的熱穩(wěn)定性

總之，本文基于種子鈍化紋理工藝，成功制造了一系列具有高機電性能和高T_C的PZT基紋理陶瓷，這在過去幾十年中是無法實現(xiàn)的。本文的方法解決了壓電和居里溫度只能以犧牲彼此為代價來增強的困境。

除了預(yù)期的令人鼓舞的機電性能及其對最重要和廣泛使用的鐵電固溶體的基本理解的影響外，這項工作還為制造由于模板和陶瓷粉末之間不可避免的化學(xué)反應(yīng)而尚未制造的紋理陶瓷提供了一條通用的途徑。

作者介紹

李飛，2006年本科畢業(yè)于西安交通大學(xué)電子科學(xué)與技術(shù)系，2012年獲得西安交通大學(xué)微電子與固體電子學(xué)博士學(xué)位。李飛教授主要從事鐵電壓電材料與器件的研究工作，2015-2018年，先后以博士后和助理研究員身份，在美國賓夕法尼亞州立大學(xué)從事研究工作。

以第一作者或通訊作者在包括Nature，Science, Nature Materials，Nature Communication等國際頂級期刊發(fā)表學(xué)術(shù)論文60余篇，授權(quán)發(fā)明專利7項。獲得2019年國家自然科學(xué)基金委“優(yōu)秀青年基金”項目資助、IEEE UFFC Ferroelectric Young Investigator Award、美國陶瓷學(xué)會Ross Coffin Purdy Award等獎項。他研制的具有超高壓電性能的透明鐵電單晶入選2020年度中國科學(xué)十大進(jìn)展。

文獻(xiàn)信息

Jinglei Li, Wanbo Qu, John Daniels, Haijun Wu, Linjing Liu, Jie Wu, Mingwen Wang, Stefano Checchia, Shuai Yang, Haobin Lei, Rui Lv, Yang Zhang, Danyang Wang, Xuexin Li, Xiangdong Ding, Jun Sun, Zhuo Xu, Yunfei Chang*, Shujun Zhang*, Fei Li*, Lead zirconate titanate ceramics with aligned crystallite grains,? Science,?2023,

https://www.science.org/doi/10.1126/science.adf6161

原創(chuàng)文章，作者：Gloria，如若轉(zhuǎn)載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.xiubac.cn/index.php/2023/10/09/21893c1803/

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