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黃小青/徐勇/王璐Nature子刊：C3N4上Cu單位點(diǎn)的配位環(huán)境調(diào)控實(shí)現(xiàn)CO2低溫選擇性加氫

CO₂加氫引起了人們極大的關(guān)注，但目前存在活性差、選擇性低和結(jié)構(gòu)-性能關(guān)系不明確等缺點(diǎn)，這促使科研人員對高效催化劑進(jìn)行探索。

因此，廈門大學(xué)黃小青、廣東工業(yè)大學(xué)徐勇和蘇州大學(xué)王璐等合成了C₃N₄負(fù)載的Cu SAC，其負(fù)載量為12 wt.%。實(shí)驗(yàn)結(jié)果證明，具有特定配位結(jié)構(gòu)的C₃N₄負(fù)載的Cu SAC催化劑，即Cu-N₄和Cu-N₃，可以作為低溫下CO₂加氫的高選擇性和活性催化劑。

研究人員使用一種具有豐富N位點(diǎn)的功能載體(C₃N₄)錨定Cu單位點(diǎn)，，在70℃-150℃的低溫范圍內(nèi)進(jìn)行CO₂加氫。通過簡單地改變處理?xiàng)l件，可以調(diào)節(jié)Cu單原子的配位結(jié)構(gòu)，例如Cu-N₄和Cu-N₃結(jié)構(gòu)。

實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，在150℃下，Cu-N₃ SAC的CO選擇性為 94.3%，而Cu-N₄SAC的CH₃OH選擇性為95.5%，CH₃OH生產(chǎn)率為4.2 mmol g^-1?h^-1。另外，Cu-N₄SAC 的CH₃OH生產(chǎn)率已超過最先進(jìn)的Cu-ZnO/Al₂O₃的3.2倍(1 mmol g^-1?h^-1)。Cu-N₄ SAC在連續(xù)5次循環(huán)后并沒有表現(xiàn)出CH₃OH生產(chǎn)衰減和結(jié)構(gòu)變化的情況，顯示出良好的穩(wěn)定性。

研究人員還進(jìn)行了DFT計(jì)算以研究在Cu-N₄SAC和Cu-N₃ SAC上的CO₂加氫反應(yīng)途徑。在Cu-N₄SAC上，CO₂加氫生成CH₃OH的路徑為甲酸鹽路徑，而在Cu-N₃ SAC上，CO₂加氫生成CO的路徑為RWGS路徑。

這一工作不僅為在溫和條件下CO₂加氫生成CH₃OH提供了一種高效SAC，而且對研究催化劑的結(jié)構(gòu)-性能關(guān)系提供了新的思路。

Coordination Tailoring of Cu Single Sites on C₃N₄ Realizes Selective CO₂ Hydrogenation at Low Temperature. Nature Communications, 2021. DOI: 10.1038/s41467-021-26316-6

原創(chuàng)文章，作者：Gloria，如若轉(zhuǎn)載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.xiubac.cn/index.php/2023/10/09/0bde82c704/

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