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侴術(shù)雷/曹余良等AEM: 親鈉Mg晶種+NaF保護(hù)層協(xié)同穩(wěn)定Na負(fù)極！

鈉金屬電池因其高能量密度、低氧化還原電位和便宜的材料價(jià)格而被認(rèn)為是下一代儲(chǔ)能設(shè)備的有希望的候選者。然而，鈉金屬負(fù)極通常表現(xiàn)出臭名昭著的問題，包括界面逐漸變厚導(dǎo)致鈉流失和鈉金屬枝晶生長(zhǎng)造成的安全隱患等。

在此，溫州大學(xué)侴術(shù)雷教授、武漢大學(xué)曹余良教授及澳大利亞伍倫貢大學(xué)吳超、王云曉等人報(bào)道了一種通過水熱組裝和熱還原制備由生長(zhǎng)在還原氧化石墨烯（RGO）氣凝膠基底（MgF₂@RGO）上的MgF₂納米晶體組成的輕質(zhì)氣凝膠的簡(jiǎn)單方法，并將其作為Na金屬負(fù)極的多功能主體材料。

研究表明，具有3D導(dǎo)電骨架和豐富多孔結(jié)構(gòu)的氣凝膠結(jié)構(gòu)降低了局部電流密度，并提供了相互連接的空隙空間以適應(yīng)金屬鈉的沉積。此外，MgF₂組分在實(shí)現(xiàn)非枝晶和高度可逆的Na電鍍/剝離方面起著關(guān)鍵作用。在第一次鍍鈉的初始階段，MgF₂納米晶體可以轉(zhuǎn)化為 Mg（成核位點(diǎn)）和NaF（固體電解質(zhì)界面）：一方面，Mg親鈉晶種保證了均勻的Na成核和生長(zhǎng)。同時(shí)，富含NaF的保護(hù)層會(huì)在電鍍/剝離循環(huán)中演變，從而抑制Na枝晶生長(zhǎng)并防止電解液持續(xù)耗盡。

圖1. MgF₂ @RGO氣凝膠作為主體材料的工作機(jī)理

因此，由于協(xié)同效應(yīng)，MgF₂ @RGO氣凝膠可作為多功能主體來調(diào)節(jié)金屬Na的均勻沉積，使Na負(fù)極具有高度穩(wěn)定的循環(huán)穩(wěn)定性。Na/MgF₂@RGO負(fù)極在1 mA cm^-2下可提供約500小時(shí)和2 mA cm^-2下約300小時(shí)的穩(wěn)定循環(huán)，這均優(yōu)于基于裸銅和RGO主體的Na金屬負(fù)極。形態(tài)演變證實(shí)，金屬Na負(fù)極與MgF₂@RGO氣凝膠的結(jié)合抑制了粒狀Na的形成和枝晶生長(zhǎng)。

此外，與Na/RGO負(fù)極相比，具有Na/MgF₂@RGO負(fù)極的全電池具有更高的倍率性能與長(zhǎng)循環(huán)壽命，在1 C下穩(wěn)定循環(huán)200次循環(huán)后具有91.3% 的高容量保持率，驗(yàn)證了該氣凝膠主體的實(shí)際應(yīng)用可行性?？傊?，這種基于協(xié)同效應(yīng)的主體材料設(shè)計(jì)概念可有效實(shí)現(xiàn)穩(wěn)定的Na金屬負(fù)極，為未來高能鈉金屬電池的發(fā)展提供了啟示。

圖2. 基于Na/MgF₂@RGO負(fù)極的鈉金屬全電池性能

In Situ Plating of Mg Sodiophilic Seeds and Evolving Sodium Fluoride Protective Layers for Superior Sodium Metal Anodes, Advanced Energy Materials 2022. DOI: 10.1002/aenm.202200990

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