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?楊全紅/張俊/鐘李祥AEM：揭示決定硬碳負(fù)極不同鋰/鈉/鉀存儲(chǔ)機(jī)制的關(guān)鍵原子相互作用!

硬碳已被確定為鋰/鈉/鉀離子電池的競(jìng)爭(zhēng)性負(fù)極，但它們的鋰/鈉/鉀離子存儲(chǔ)機(jī)制在不同電池中存在顯著差異。了解差異背后的基礎(chǔ)科學(xué)至關(guān)重要。

天津大學(xué)楊全紅、張俊、北京理工大學(xué)鐘李祥等通過(guò)理論計(jì)算預(yù)測(cè)了儲(chǔ)存在硬碳負(fù)極中的堿金屬原子的不同電荷狀態(tài)，并提出缺陷在調(diào)整原子相互作用中的關(guān)鍵作用。

圖1 單層石墨烯上模擬的堿金屬(Li/Na/K)存儲(chǔ)特性

具體而言，作者從理論上研究了缺陷碳層和Li/Na/K離子之間的原子相互作用如何決定它們?cè)谟蔡钾?fù)極中不同的電荷儲(chǔ)存狀態(tài)。特別使用了單層石墨烯作為模型碳，因?yàn)樗峁┝艘粋€(gè)平臺(tái)來(lái)精確調(diào)整碳層上缺陷的類型和濃度，以量化碳和金屬原子之間的原子相互作用。

研究表明，隨著存儲(chǔ)在缺陷碳層上的Na/K原子數(shù)量的增加（遠(yuǎn)小于碳原子），金屬-金屬（M-M）相互作用占主導(dǎo)地位，并使Na和K處于準(zhǔn)金屬簇狀態(tài)，這不同于由主導(dǎo)金屬-碳（M–C）相互作用確定的離子鋰。

圖2 LIBs/NIBs/KIBs中玻碳負(fù)極的電化學(xué)性質(zhì)

為了進(jìn)行實(shí)驗(yàn)確認(rèn)，一種玻璃碳，即只具有Stone-Wales缺陷（五/七元環(huán)）的硬碳的極端形式，被用來(lái)作為模型負(fù)極, 結(jié)果其Li/Na/K離子存儲(chǔ)機(jī)制與理論預(yù)測(cè)完全一致。作者首次利用原位電子順磁共振（EPR）捕捉到了低電位下的準(zhǔn)金屬K簇信息，與Na的信息類似，但與離子狀態(tài)下的Li完全不同。

這項(xiàng)工作強(qiáng)調(diào)了缺陷在調(diào)整原子相互作用方面的意義，這種相互作用決定了硬碳負(fù)極中Li/Na/K離子的不同電荷儲(chǔ)存機(jī)制，并為通過(guò)儲(chǔ)存更多的Na/K離子團(tuán)簇來(lái)擴(kuò)展硬碳負(fù)極的低電壓平臺(tái)提供了一個(gè)新的視角。

圖3 M-M和M-C相互作用如何決定碳層上堿金屬存儲(chǔ)狀態(tài)的示意圖

Unraveling the Key Atomic Interactions in Determining the Varying Li/Na/K Storage Mechanism of Hard Carbon Anodes. Advanced Energy Materials 2022. DOI: 10.1002/aenm.202201734

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